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湖大譚勇文Small: 抑HER促N2活化！單原子Au分離到納米多孔MoSe2上以促進電化學NRR

在溫和的操作條件下電化學氮還原反應(NRR)生成NH₃，由于其低成本和可持續能源利用等優點而受到廣泛關注。然而，NRR總是受到N₂的化學惰性和析氫反應(HER)副反應的競爭的限制，這導致低NH₃產率和法拉第效率(FE)。因此，設計一種能夠快速活化N₂并抑制HER，從而促進NRR的高效催化劑迫在眉睫。

近日，湖南大學譚勇文團隊通過化學氣相沉積(CVD)和化學蝕刻策略成功制備出分離到納米多孔MoSe₂上的單個Au原子/簇(Au_SA/np-MoSe₂)，以實現高效電催化NRR。

由np-MoSe₂的3D納米管狀結構的高曲率梯度引起的應變以及Au/np-MoSe₂催化劑中Au和1T-MoSe₂之間的Au-Se共價鍵的形成，使得單原子Au牢固地錨定在np-MoSe₂上。

Au_SA/np-MoSe₂表現出優異的NRR性能：在0.1 M H₂SO₄溶液中，Au_SA/np-MoSe₂在-0.3 V_RHE下具有高NH₃產率(30.83 μg h^-1 mg^-1)和NH₃FE(37.82%)，性能優于Au基和過渡金屬二硫屬化物催化劑。

原位電化學拉曼光譜和密度泛函理論(DFT)計算表明，將單原子Au引入np-MoSe₂不僅可以在NRR期間激活N₂分子并穩定*NNH，還可以降低第一次加氫的能壘以促進N₂氫化的步驟。

此外，在MoSe₂上引入單原子Au可以同時抑制競爭性HER，從而提高對電化學N₂還原的選擇性。綜上，這項工作不僅有助于探索和設計錨定在二維材料上的單原子催化劑，而且為調節NRR的反應途徑提供了新的見解。

Single-Atom Gold Isolated Onto Nanoporous MoSe₂ for Boosting Electrochemical Nitrogen Reduction. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202104043

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/17/5ab963dcb8/

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