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畢迎普/呂功煊/丑凌軍Nat. Commun.: 簡單N摻雜,有效提高BiVO4光陽極的OER活性和穩定性

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光電化學(PEC)水分解被認為是將太陽光轉化為氫能的有前途的策略。為了實現其實際應用,設計和制造具有足夠光吸收、有效電荷分離和高表面反應性的半導體光陽極是必需的。
近日,中國科學院蘭州化學物理研究所畢迎普、呂功煊丑凌軍等將非金屬氮原子摻入NiFeOx催化劑(N:NiFeOx)以合理調整電子結構,并利用N:NiFeOx修飾BiVO4光陽極(BiVO4/N:NiFeOx)以提高其析氧活性和穩定性。
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實驗分析和理論計算表明,摻雜N后,NiFeOx催化劑中的O位點被N原子部分取代,由于N原子的電負性相對較低,這促進了Fe位點和Ni位點的電子富集。
此外,Ni位點會向BiVO4表面的V位點提供電子,這可以有效地抑制V5+溶解并提高PEC水氧化的穩定性。同時,Fe位點增強的空穴吸引能力顯著促進了催化劑的析氧活性。
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實驗結果表明,BiVO4/N:NiFeOx光陽極在1.23 VRHE(AM 1.5 G,100 mW cm-2)下表現出6.4 mA cm-2的出色光電流密度,同時增強了PEC穩定性。
另外,在360 nm波長下,BiVO4/N:NiFeOx光陽極的IPCE值可以達到93%,遠高于BiVO4(8%)和BiVO4/NiFeOx(54%);照射3小時后,BiVO4/N:NiFeOx光陽極上的平均法拉第效率達到95%。這項工作為構建高效穩定的OER催化劑以制造高效PEC器件提供了新的見解。
Nitrogen-Incorporation Activates NiFeOx Catalysts for Efficiently Boosting Oxygen Evolution Activity and Stability of BiVO4 Photoanodes. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-27299-0

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