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天大范曉彬Small: 想要性能好，雙相少不了！表明雙相氮化物納米球用于高效OER

析氧反應(OER)在許多電化學能量轉換系統中起著關鍵作用，但它是一種動力學緩慢的反應，特別是對于非貴金屬電催化劑來說，需要大的過電位來提供理想的電流。因此，開發高效穩定的OER催化劑迫在眉睫。

近日，天津大學范曉彬團隊通過表面相工程，在NH₃中不同時間和溫度下合成了包裹在碳中的鐵鎳氮化物/合金納米球(FeNi₃-N)，以實現高效電催化OER。

研究人員發現在氮化過程中，由于在不同退火時間下氮化過程中發生的原子遷移現象，表面相轉變為雙相氮化物(Fe₂Ni₂N和FeNi₃N)而不是單一的FeNi₃N。另外，表面的雙相氮化物增加了活性位點，調節了電子結構，并降低了電荷轉移勢壘。更重要的是，由于NH₃的蝕刻作用，氮化后會形成更多的皺紋和孔洞，這有利于電荷轉移。

受益于調制的表面相，優化的 FeNi₃-N電催化劑顯示出優異的OER性能，在堿性介質中10 mA cm^-2下的過電位為222 mV，并且在大電流密度(>0.5 A cm^-2)下具有長期穩定性(至少運行36小時)。

試驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，表面上的雙相氮化物(Fe₂Ni₂N和FeNi₃N)優化了中間體(*OH、*O和*OOH)的吸收能，從而降低了對OER的能壘。此外，計算出的d帶中心能級更靠近理論過電位火山圖的頂峰。

總的來說，表面的雙相氮化物調整E_d能級，從而平衡中間體的吸收-解吸能和*O 2p中心能級，增強電化學活性。本研究中的表面相工程策略可能為設計高效的OER和其他催化劑提供指導。

Surface Phase Engineering Modulated Iron-Nickel Nitrides/Alloy Nanospheres with Tailored d-Band Center for Efficient Oxygen Evolution Reaction. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202105696

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