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電子科技康毅進(jìn)/岳秦AFM: 小角度晶界，高CO2RR活性！金屬Bi (001)用于將CO2轉(zhuǎn)化為甲酸鹽

二氧化碳(CO₂)的電化學(xué)還原用于化學(xué)和燃料生產(chǎn)是新能源系統(tǒng)的一個(gè)比較熱門(mén)的組成部分。具有特定表面的二維鉍已被確定為用于將CO₂轉(zhuǎn)化為甲酸鹽的高效電催化劑。然而，開(kāi)發(fā)用于可能大規(guī)模生產(chǎn)此類(lèi)Bi材料的可控合成策略仍然極具挑戰(zhàn)性。

近日，電子科技大學(xué)康毅進(jìn)、岳秦等提出了一種可擴(kuò)展的化學(xué)界面限制還原方法，用于將BiOBr (001)納米片拓?fù)滢D(zhuǎn)化為金屬Bi (001)多孔納米片(PNS)，以實(shí)現(xiàn)高效CO₂轉(zhuǎn)化為甲酸鹽。

由于晶面效應(yīng)、多孔結(jié)構(gòu)和小角度晶界增強(qiáng)CO₂吸附等特性，合成的Bi PNS對(duì)甲酸鹽具有超過(guò)95%的高選擇性和72 mA cm^-2的高甲酸鹽部分電流密度，其在-1.4 V_RHE下連續(xù)運(yùn)行10小時(shí)，甲酸鹽的電流密度和相應(yīng)的FE均保持穩(wěn)定。

值得注意的是，與Bi PNS相比，Bi PNS-240的甲酸鹽部分電流密度顯著降低，證明Bi PNS中的小角度晶界確實(shí)能夠提高CO₂到甲酸鹽轉(zhuǎn)化的活性。

實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，在具有小角度晶界的Bi (001)上形成*OCHO的自由能僅為+0.07 eV，而B(niǎo)i (001)的自由能為+0.81 eV。

這些結(jié)果證明小角度晶界可以降低*OCHO形成的自由能，這意味著B(niǎo)i(001)中晶界的存在可以極大地穩(wěn)定關(guān)鍵反應(yīng)中間體*OCHO。Bi PNS不僅選擇性地暴露(001)表面，而且具有豐富的小角度晶界，很好地解釋了CO₂到甲酸鹽轉(zhuǎn)化的高活性和選擇性。

Scalable Chemical Interface Confinement Reduction BiOBr to Bismuth Porous Nanosheets for Electroreduction of Carbon Dioxide to Liquid Fuel. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202107182

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