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碳納米點(diǎn)（CNDs）是一種集成到光催化析氫反應(yīng)（HER）的通用策略。目前，通過各種廉價(jià)且易獲得前體可以很容易的制備CNDs，同時(shí)CNDs具有高發(fā)射量子產(chǎn)率、水溶性、海水溶解性和生物相容性等優(yōu)點(diǎn)。但是，關(guān)于CNDs精準(zhǔn)結(jié)構(gòu)的爭(zhēng)論和有效的了解成為設(shè)計(jì)具有更佳催化性CNDs催化劑所面臨的主要挑戰(zhàn)。

基于此，德國(guó)埃爾蘭根-紐倫堡大學(xué)Dirk M. Guldi、Alejandro Cadranel和Bikash Jana（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種制備具有光和電催化活性CNDs的方法，并建立了一個(gè)通過水或海水還原制取氫氣的機(jī)理模型。

作者選擇的制備方法基于CNDs的合成后光氧化。所制備的CNDs光催化劑的一個(gè)關(guān)鍵特征是其同時(shí)具有光吸收劑和催化劑的雙重功能。CNDs光催化劑不僅可以吸收光，而且通過光催化和電催化從水和海水中制取氫氣，不需任何外部光敏劑或助催化劑。

實(shí)驗(yàn)測(cè)試結(jié)果表明，在75 mW/cm²氙燈照射1 h后，CNDs光催化劑分別從水和海水中獲得了15.15和19.70 mmol(H₂) g(catalyst)^-1 h^-1，創(chuàng)造了HER活性的新紀(jì)錄，在相同條件下比類似材料高出三個(gè)數(shù)量級(jí)，在更亮的光照下比之前的記錄高五倍。

基于大量穩(wěn)態(tài)和時(shí)間分辨光譜表征以及顯微鏡技術(shù)的全面物理化學(xué)研究，作者全面了解了該反應(yīng)機(jī)理。為了有效地制取氫氣，必須通過犧牲電子供體的還原的仿生進(jìn)行預(yù)催化活化。但是，還需進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)來揭示該催化劑的精確結(jié)構(gòu)，并揭示HER光催化中涉及哪些結(jié)構(gòu)特征。

Carbon Nanodots for All-in-One Photocatalytic Hydrogen Generation. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c07049.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c07049.

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JACS：創(chuàng)紀(jì)錄！碳納米點(diǎn)一體化光催化制氫

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