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8篇催化頂刊：Nat. Commun.、Small、JMCA、Chem. Eng. J.

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1. Nat. Commun.: 簡單N摻雜，有效提高BiVO4光陽極的OER活性和穩定性
8篇催化頂刊：Nat. Commun.、Small、JMCA、Chem. Eng. J.
光電化學(PEC)水分解被認為是將太陽光轉化為氫能的有前途的策略。為了實現其實際應用，設計和制造具有足夠光吸收、有效電荷分離和高表面反應性的半導體光陽極是必需的。近日，中國科學院蘭州化學物理研究所畢迎普、呂功煊和丑凌軍等將非金屬氮原子摻入NiFeOx催化劑(N:NiFeOx)以合理調整電子結構，并利用N:NiFeOx修飾BiVO4光陽極(BiVO4/N:NiFeOx)以提高其析氧活性和穩定性。
8篇催化頂刊：Nat. Commun.、Small、JMCA、Chem. Eng. J.
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實驗分析和理論計算表明，摻雜N后，NiFeOx催化劑中的O位點被N原子部分取代，由于N原子的電負性相對較低，這促進了Fe位點和Ni位點的電子富集。此外，Ni位點會向BiVO4表面的V位點提供電子，這可以有效地抑制V5+溶解并提高PEC水氧化的穩定性。同時，Fe位點增強的空穴吸引能力顯著促進了催化劑的析氧活性。
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實驗結果表明，BiVO4/N:NiFeOx光陽極在1.23 VRHE(AM 1.5 G，100 mW cm-2)下表現出6.4 mA cm-2的出色光電流密度，同時增強了PEC穩定性。另外，在360 nm波長下，BiVO4/N:NiFeOx光陽極的IPCE值可以達到93%，遠高于BiVO4(8%)和BiVO4/NiFeOx(54%)；照射3小時后，BiVO4/N:NiFeOx光陽極上的平均法拉第效率達到95%。這項工作為構建高效穩定的OER催化劑以制造高效PEC器件提供了新的見解。
Nitrogen-Incorporation Activates NiFeOx Catalysts for Efficiently Boosting Oxygen Evolution Activity and Stability of BiVO4 Photoanodes. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-27299-0
2. Small: 工作電流達1000 mA cm-2！肖特基結促進NiFe(OH)x/Ni3S2電化學OER性能
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堿性水電解是用于大規模制氫的最成熟的商業化技術，因為其成本低且壽命長。其中，NiFe基羥基氧化物，具有用于鍵合OER中間體的獨特3d電子結構，已成為堿性介質中最有前途的OER催化劑之一。然而，NiFe基(羥基)氧化物由于其在工業條件下的性能和穩定性不佳，尚未用于實際的水電解。近日，中科院大連化學物理研究所李燦團隊通過界面工程，構建了具有NiFe(OH)x/Ni3S2肖特基結的3D獨立式NiFe基羥基氧化物電極，以實現在工業條件下水氧化。
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研究人員首先通過硫化反應在商用Ni網上制備Ni3S2層，然后在Ni3S2上進行NiFe基羥基氧化物(NiFe(OH)x)電催化劑的原位化學組裝。形成的分層NiFe(OH)x/Ni3S2肖特基結能夠顯著改變催化劑的納米結構特征，產生有利的帶正電的NiFe(OH)x以及改善的陽極電荷轉移。此外，這種化學組裝增強了Ni載體與Ni3S2夾層和NiFe(OH)x頂層之間的結合強度。
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因此，在1M KOH中，NiFe(OH)x/Ni3S2/Ni催化劑在500 mA cm-2和1000 mA cm-2電流密度下的過電位分別僅為248 mV和270 mV，并具有長期穩定性。另外，在NiFe(OH)x/Ni3S2/Ni與NiMo陰極組裝的雙電極系統中，僅需低至1.61 V的電池電壓就可獲得1000 mA cm-2的電流密度，在工業條件下具有極高的穩定性，性能優于迄今為止報道的實際堿性水電解催化劑。更重要的是，NiFe(OH)x/Ni3S2/Ni陽極在試驗性水堿電解槽的惡劣條件下工作良好，這使得該電極成為大規模和可持續制氫的可行候選者。
Boosting Electrochemical Water Oxidation on NiFe(oxy) Hydroxides by Constructing Schottky Junction toward Water Electrolysis under Industrial Conditions. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202105544
3. Small: 廉價且高效！具有原子分散、低配位Co-N位點的碳納米管用作HER電催化劑
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使用可再生電力生產的氫氣被認為是實現低碳能源經濟的關鍵。然而，電化學水分解用于析氫的大規模應用在目前需要昂貴的鉑基催化劑，這限制了電解水析氫的實際應用。因此，基于豐富的過渡金屬儲量作為替代品，開發高效穩定的催化劑非常重要。近日，南京大學劉建國、李佳等通過簡單混合、熱解和廉價前體的浸出制備了一種碳納米管材料，該材料富含具有獨特的低配位數的原子分散Co-N位點，以降低用于析氫的催化劑的成本。
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最優的Co納米管樣品Co-900-A具有豐富的低配位Co-N位點，其在酸性條件下具有優異的HER催化性能。具體而言，在0.5 M H2SO4中，Co-900-A在10 mA cm-2電流密度下的過電位僅為82 mV，Tafel斜率為59.32 mV dec-1。此外，它還具有長期耐久性，在加速耐久性測試(ADT)中，Co-900-A的性能在前35k個周期內不會下降。除了水分解外，Co-900-A在氧還原反應(ORR)中的表現優于Pt/C。在堿性條件下Co-900-A具有0.878 VRHE的高半波電位和57.06 mV dec-1的低Tafel斜率。
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密度泛函理論(DFT)計算表明，與具有相似結構Fe/Ni-N2或高配位Co-N3/N4位點相比，Co-900-A的高活性可歸因于位于兩個石墨烯邊緣和缺陷內較小的Co-N2位點具有小的|ΔGH*|。因此，這種具有原子分散的、低配位的Co-N位點的碳納米管可以促進可再生能源的發展，特別是能夠降低催化劑成本。同時，這項研究為設計SACs鋪平了新的道路。此外，也期待未來發展包含其他類型低配位金屬-N2位點的碳納米管的獨特應用。
Atomically Dispersed, Low-Coordinate Co-N Sites on Carbon Nanotubes as Inexpensive and Efficient Electrocatalysts for Hydrogen Evolution. Small, 2021.11. DOI: 10.1002/smll.202105335
4. Small: 超交聯聚合物，牽TiO2又拉Pd：Pd-HCPs-TiO2實現高效光催化還原CO2為CH4
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將CO2光催化還原為有價值的燃料成為一種有前途的策略，可以有效地以化學形式儲存豐富且可持續的太陽能。另外，對光催化劑進行金屬沉積是克服快速e–/h+復合以提高光催化性能的一種有前途的方法。然而，由于光催化劑表面嚴重的聚集和大的未連通區域，限制了現有用于沉積金屬顆粒的策略的發展。近日，華中科技大學譚必恩、王鏡毓等通過原位編織策略，使用功能化石墨烯(FG)骨架在TiO2表面構建超交聯聚合物(HCPs)，并在HCPs表面上均勻分散超細Pd納米粒子(Pd-HCPs-TiO2)，以實現高效光催化CO2還原為CH4。
8篇催化頂刊：Nat. Commun.、Small、JMCA、Chem. Eng. J.
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研究人員通過Friedel-Crafts反應將苯基官能化的TiO2直接接枝到HCPs表面，苯基可以作為TiO2和HCP之間的連接劑。特別是，引入了N-雜環卡賓(NHC)與苯基官能化的TiO2超交聯以形成含N HCP改性的TiO2(HN-TiO2)的結構單元。還有就是，將N雜原子摻入HCPs骨架可以作為錨定Pd助催化劑的捕獲位點，這有利于超細Pd NPs的分散并防止反應過程中形成聚集。最后，由于從TiO2捕獲電子的能力和適當的CO2吸附自由能，Pd NPs在HN-TiO2表面上的均勻分布可能有利于將CO2還原為CH4。
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因此，具有1.8 wt% Pd的Pd-HN-TiO2表現出優異的光催化CO2轉化效率。具體而言，在光照下優化的Pd-HN-TiO2具有237.4 μmol g-1 h-1的高CH4生產速率和超過99.9%的CH4選擇性。這項工作提出了一種構建設計良好的Pd-HN-TiO2復合結構的簡便策略，該策略旨在通過在TiO2表面接枝NHC基HCP以錨定超細Pd NPs和提高光催化性能和CH4生產選擇性，并擴大CO2吸收能力。
Grafting Hypercrosslinked Polymers on TiO2 Surface for Anchoring Ultrafine Pd Nanoparticles: Dramatically Enhanced Efficiency and Selectivity toward Photocatalytic Reduction of CO2 to CH4. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202105083
5. Small: 想要性能好，雙相少不了！表明雙相氮化物納米球用于高效OER
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析氧反應(OER)在許多電化學能量轉換系統中起著關鍵作用，但它是一種動力學緩慢的反應，特別是對于非貴金屬電催化劑來說，需要大的過電位來提供理想的電流。因此，開發高效穩定的OER催化劑迫在眉睫。近日，天津大學范曉彬團隊通過表面相工程，在NH3中不同時間和溫度下合成了包裹在碳中的鐵鎳氮化物/合金納米球(FeNi3-N)，以實現高效電催化OER。
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研究人員發現在氮化過程中，由于在不同退火時間下氮化過程中發生的原子遷移現象，表面相轉變為雙相氮化物(Fe2Ni2N和FeNi3N)而不是單一的FeNi3N。另外，表面的雙相氮化物增加了活性位點，調節了電子結構，并降低了電荷轉移勢壘。更重要的是，由于NH3的蝕刻作用，氮化后會形成更多的皺紋和孔洞，這有利于電荷轉移。受益于調制的表面相，優化的 FeNi3-N電催化劑顯示出優異的OER性能，在堿性介質中10 mA cm-2下的過電位為222 mV，并且在大電流密度(>0.5 A cm-2)下具有長期穩定性(至少運行36小時)。
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試驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，表面上的雙相氮化物(Fe2Ni2N和FeNi3N)優化了中間體(*OH、*O和*OOH)的吸收能，從而降低了對OER的能壘。此外，計算出的d帶中心能級更靠近理論過電位火山圖的頂峰。總的來說，表面的雙相氮化物調整Ed能級，從而平衡中間體的吸收-解吸能和*O 2p中心能級，增強電化學活性。本研究中的表面相工程策略可能為設計高效的OER和其他催化劑提供指導。
Surface Phase Engineering Modulated Iron-Nickel Nitrides/Alloy Nanospheres with Tailored d-Band Center for Efficient Oxygen Evolution Reaction. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202105696
6. Small: 可控雙界面工程用于設計鋅-空氣電池高效雙功能電催化劑
8篇催化頂刊：Nat. Commun.、Small、JMCA、Chem. Eng. J.
商業可充電鋅-空氣電池(ZAB)需要具有成本效益的雙功能電催化劑，該催化劑對氧還原反應(ORR)和析氧反應(OER)均具有高活性，并且具有出色的耐久性。貴金屬基Pt/C和RuO2/IrO2分別是最先進的ORR和OER電催化劑，然而，它們的稀缺性和高價格阻礙了它們在商業產品中的實際應用。因此，ZABs迫切需要其他不含貴金屬的電催化劑。近日，南京工業大學邵宗平、南京信息工程大學卜云飛等提出了一種可控雙界面工程概念，通過簡單的蝕刻和濕化學路線設計了一種具有兩個獨特的界面(Ni3FeN|MnO和MnO|CNTs)的無貴金屬雙功能催化劑。
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在具有明確界面的MnO表面生長Ni3FeN可以抑制MnO在CNT表面的團聚以改善ECSA、調節MnO的電子結構以實現更好的氧吸附能力、提供高效的OER活性位點以及MnO和CNTs載體之間的界面可以促進整個電極中的電子和氣體傳輸速率。試驗結果表明，最佳的 Ni3FeN/MnO-CNTs實現了超低的極化間隙(ΔE)：ORR和OER之間的電壓為0.73 V，而最先進的Pt/C和RuO2復合物的電壓為0.85 V。
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將Ni3FeN/MnO-CNTs應用于ZABs后，Ni3FeN/MnO-CNTs空氣電極顯示出高功率密度和放電容量，甚至接近貴金屬Pt/C。此外，Ni3FeN/MnO-CNTs基可充電ZAB還實現了高達40 mA cm-2的優異倍率性能和在5 mA cm-2下連續運行超過200小時(600次循環)的穩定循環性，優于基準Pt/C和RuO2復合物。這項工作提出了一種新的雙界面策略，為實用的可充電ZABs設備構建高性能且具有成本效益的電催化劑，揭示了其在其他金屬-空氣電池系統領域的潛在應用前景。
A Controllable Dual Interface Engineering Concept for Rational Design of Efficient Bifunctional Electrocatalyst for Zinc-Air Batteries. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202105604
7. JMCA: 性能不好?激活一下！激活策略促進Bi2O3用于高效堿性HER
8篇催化頂刊：Nat. Commun.、Small、JMCA、Chem. Eng. J.
在堿性條件下電化學水分解持續產氫是一個挑戰，因為這需要在催化劑上的水解離步驟和氫吸附之間實現同時平衡。在本報道中，Bi2O3具有不利的氫吸附吉布斯自由能(ΔGH*)，這導致其成為析氫反應(HER)的惰性催化劑。為了實現其在堿性介質中進行高效的HER電催化，昆士蘭科技大學孫子其、廖婷等通過原位相工程策略，成功制備出具有BixNi合金相和α-Bi2O3的二維(2D)雙活性Bi2O3納米片。
8篇催化頂刊：Nat. Commun.、Small、JMCA、Chem. Eng. J.
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在Ar/H2氛圍中，400℃下合成了二維雙活性Bi2O3納米片(400-H2)。結合二維納米材料和雙活性催化位點的優點，這種相工程設計的Bi2O3基催化劑同時表現出加速水解離和優化的ΔGH*，導致該催化劑具有優異的HER性能。調制后的400-H2催化劑在1 M KOH溶液中，電流密度為10 mA cm-2時的HER過電位僅為127 mV，Tafel斜率為92 mV dec-1。另外，400-H2在310 mV的過電位下達到了400 mA cm-2的電流密度，性能優于其他基于HER的Bi2O3基催化劑。
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試驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，在堿性介質中二維雙活性Bi2O3納米片的優異活性主要是因為：1.其具有雙活性組分(氧化物和合金相能夠加速電子轉移)；2.顯著提升的電化學活性表面積；3.表面氧化物和合金氧化還原對之間快速地質荷轉移。總的來說，這項工作不僅提供了一種激活HER劣質氧化鉍基催化劑的創新方法，而且還為設計用于緩慢堿性HER催化的雙活性催化劑提供了新的見解。
Phase Engineering of Dual Active 2D Bi2O3-based Nanocatalysts for Alkaline Hydrogen Evolution Reaction Electrocatalysis. Journal of Materials Chemistry A, 2021. DOI: 10.1039/D1TA09019D
8. Chem. Eng. J.: “電子連通器”助力Co4N/Co2P用于高效堿性HER
8篇催化頂刊：Nat. Commun.、Small、JMCA、Chem. Eng. J.
開發用于堿性析氫反應(HER)的高效非貴金屬基電催化劑對于可持續燃料生產至關重要。盡管研究人員通過引入親氧位點來加速緩慢的水離解步驟，來促進堿性HER動力學，但這些策略也主要是構建金屬/氫氧化物界面或雜原子摻雜。近日，武漢大學羅威、程功臻和趙蘋蘋等通過簡便的“一鍋法”在Co4N相和Co2P之間的界面處形成了獨特的電子連通器(ECV)，構建出獨特結構的Co4N/Co2P異質結構催化劑，以實現高效堿性HER。
8篇催化頂刊：Nat. Commun.、Small、JMCA、Chem. Eng. J.
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實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算表明，在熱力學范疇內將兩種具有不同費米能級的晶相結合，在兩相(Co4N和Co2P)之間的界面處會形成電位差，導致電子從較高費米能級的Co2P相向具有較低費米能級的Co4N轉移，直到整個系統達到平衡狀態，從而在兩相界面處形成“電子連通器(ECV)”。這種獨特的ECV可以誘導電荷轉移，在原子水平上調節界面的電子結構，從而優化界面處各種反應中間體(*H2O和*H)的吸附強度并改善HER動力學。
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所制備的Co4N/Co2P異質結構催化劑表現出優異的堿性HER活性。在1.0 M KOH溶液中，優化后的Co4N/Co2P在10 mA cm-2和100 mA cm-2的電流密度下，HER過電位分別僅為40 mV和142 mV，Tafel斜率為56 mV dec-1，這比最近報道的大多數過渡金屬基催化劑都要好，甚至可以與基準Pt/C相媲美。總的來說，Co4N/Co2P異質結構催化劑的構建與獨特的“電子連通器(ECV)”為進一步探索堿性HER的機理和設計高效的非貴金屬基電催化劑提供了新的見解。
Boosting Alkaline Hydrogen Evolution Electrocatalysis Through Electronic Communicating Vessels on Co2P/Co4N Heterostructure Catalyst. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133831

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