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鄭大付永柱等Appl. Catal. B.: 電流密度高達200 mA cm-2！痕量S摻雜修飾Sn納米團簇用于電還原CO2

電化學CO₂轉化為燃料對于實現碳人工循環(huán)是具有前景的方法。盡管有大量關于CO₂RR錫電極的報道，但其低效率和高過電位極大地阻礙了它們的實際應用。

基于此，鄭州大學付永柱、XiaomingWang等通過源自金屬-有機硫化物復合物(1,2-Sn(BDT)₂)的痕量硫對原子級Sn納米團簇進行了摻雜修飾(Sn NCs:S)，以有效地將CO₂電還原為C₁化學品。

與Sn納米顆粒和SnS₂納米片相比，這種Sn NCs:S催化劑對碳質產品表現出更高的電流密度(-1.1 V_RHE，42 mA cm^-2)和法拉第效率(90%)。

此外，在流通池中應用了Sn NCs:S，其表現出優(yōu)異的性能：大電流密度(-1.1 V_RHE，200 mA cm^-2)、低過電位(700 mV以實現80% FE_甲酸鹽)和超過50小時的穩(wěn)健壽命。

更重要的是，根據電化學實驗和阻抗分析，觀察到微量硫能夠促進Sn基催化劑的CO₂RR性能。

實驗和密度泛函理論(DFT)計算表明，S原子更傾向于在催化劑表面形成三配位，并可以提供足夠的表面活性位點。與沒有S摻雜的Sn催化劑相比，隨著S摻雜到Sn催化劑中，*HCOOH中間體更穩(wěn)定，這有利于提高電化學CO₂RR活性和產物選擇性。

該研究為設計高度分散的電催化劑以高效穩(wěn)定地將CO₂轉化為C₁化學品開辟了一條有吸引力的途徑。

Atomically Dispersed Sn Modified with Trace Sulfur Species Derived from Organosulfide Complex for Electroreduction of CO₂. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120936

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