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陳忠偉/劉桂華/武蘭蘭Adv. Sci.: 結(jié)構(gòu)調(diào)控加摻雜，性能提升頂呱呱！3DOM Fe/Co@NC-WO2- x用于鋅空電池

氧還原反應(yīng)(ORR)是如燃料電池和金屬-空氣電池等許多電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換技術(shù)中的重要過(guò)程。然而，陰極發(fā)生的ORR反應(yīng)是一個(gè)多步過(guò)程，并且動(dòng)力學(xué)緩慢，這限制了燃料電池和金屬空氣電池的輸出功率。因此，催化劑的合理設(shè)計(jì)對(duì)于開發(fā)穩(wěn)定高效的氧還原反應(yīng)(ORR)至關(guān)重要。

近日，滑鐵盧大學(xué)陳忠偉、河北工業(yè)大學(xué)劉桂華和武蘭蘭等制備了一種高效且穩(wěn)定的3D有序大孔結(jié)構(gòu)ORR催化劑，該催化劑由負(fù)載在缺陷氧化鎢上的二元Fe/Co納米團(tuán)簇和N摻雜的碳層組成(3DOM Fe/Co@NC-WO_{2- x})。

3DOM結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)不僅提供了高表面積以暴露活性位點(diǎn)，而且還加速了固體-電解質(zhì)-氣體反應(yīng)界面處的質(zhì)量傳遞。

另外，NC-WO_{2- x}載體提高了催化劑的導(dǎo)電性，同時(shí)為負(fù)載的Fe/Co納米團(tuán)簇提供了豐富的錨定位點(diǎn)。拉曼、電子順磁共振(EPR)和X射線光電子能譜(XPS)分析證明，與未經(jīng)氨處理的樣品(3DOM Fe/Co@C-WO_{2- x})相比，氨處理會(huì)導(dǎo)致更多缺陷，從而促進(jìn)ORR活性。

此外，密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，與單金屬Fe或Co在N摻雜WO_2-x載體上的催化劑(3DOM Fe@NC-WO_2-x和3DOM Co@NC-WO_2-x)相比，二元Fe和Co在N摻雜WO_2-x載體上的協(xié)同作用可以降低關(guān)鍵ORR反應(yīng)步驟的能量，導(dǎo)致了3DOM Fe/Co@NC-WO_2-x催化劑的高活性。

因此，優(yōu)化的3DOM Fe/Co@NC-WO_2-x的ORR半波電位E_1/2為0.87 V，與Pt/C相當(dāng)。值得注意的是，采用3DOM Fe/Co@NC-WO_2-x作為正極的鋅-空氣電池(ZAB)的性能顯著提高，比容量為757 mA hg_Zn^-1，能量密度為968.96 Wh kg^-1，優(yōu)于Pt/C基準(zhǔn)催化劑。該工作為合理設(shè)計(jì)具有高效和持久ORR反應(yīng)的金屬氧化物負(fù)載二元金屬基電催化劑提供了一種新思路。

Synergistic Binary Fe-Co Nanocluster Supported on Defective Tungsten Oxide as Efficient Oxygen Reduction Electrocatalyst in Zinc-Air Battery. Advanced Science, 2021. DOI: 10.1002/advs.202104237

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