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孫學(xué)良/莊衛(wèi)東/王建濤Small：高循環(huán)性能富鎳層狀正極材料的結(jié)構(gòu)和電荷調(diào)節(jié)策略

富鎳層狀氧化物是商業(yè)高能量密度鋰離子電池非常有前途的正極材料。然而，限制其廣泛應(yīng)用的主要瓶頸是其固有的不穩(wěn)定晶體結(jié)構(gòu)和高反應(yīng)性表面引起的容量衰減和安全問題。

在此，加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良教授、國聯(lián)汽車動力電池研究院莊衛(wèi)東教授及有研集團(tuán)王建濤等人通過在富鎳正極中引入高價Ta⁵⁺離子同時實現(xiàn)表面結(jié)構(gòu)和體電荷的調(diào)節(jié)，表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能和熱穩(wěn)定性，尤其是顯著的循環(huán)穩(wěn)定性，改性正極在1C倍率下循環(huán)768次后容量保持率高達(dá)80%。

作者通過結(jié)合第一性原理計算和組合表征，包括球差校正透射電子顯微鏡 (AC-TEM)、同步加速器X射線吸收光譜 (XAS)、微分電化學(xué)質(zhì)譜 (DEMS) 以及各種原位耦合技術(shù)，提出了富鎳正極中高價Ta⁵⁺離子取代的功能機制的綜合觀點。

圖1. Ta取代對電池電化學(xué)性能的影響

由于表面部分Ta富集，通過表面調(diào)節(jié)防止深度充電中的表面Ni的還原和遷移，實現(xiàn)了Li⁺嵌入/脫嵌的高度可逆性。此外，提高電荷密度及其在氧上的局部電荷調(diào)節(jié)顯著抑制了微裂紋和氧損失，從而防止了受調(diào)節(jié)表面的碎裂和與氧骨架相關(guān)的結(jié)構(gòu)退化。

本研究強調(diào)了富鎳正極集成優(yōu)化策略的重要性，并作為案例研究，為富鎳層狀正極的高價離子取代的潛在機制提供了新穎而深入的見解。

圖2. Ta取代對整體結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和完整性的影響

Structure and Charge Regulation Strategy Enabling Superior Cyclability for Ni-Rich Layered Cathode Materials, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202104282

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