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南大劉建國/李佳Small: 廉價且高效！具有原子分散、低配位Co-N位點的碳納米管用作HER電催化劑

使用可再生電力生產的氫氣被認為是實現低碳能源經濟的關鍵。然而，電化學水分解用于析氫的大規模應用在目前需要昂貴的鉑基催化劑，這限制了電解水析氫的實際應用。因此，基于豐富的過渡金屬儲量作為替代品，開發高效穩定的催化劑非常重要。

近日，南京大學劉建國、李佳等通過簡單混合、熱解和廉價前體的浸出制備了一種碳納米管材料，該材料富含具有獨特的低配位數的原子分散Co-N位點，以降低用于析氫的催化劑的成本。

最優的Co納米管樣品Co-900-A具有豐富的低配位Co-N位點，其在酸性條件下具有優異的HER催化性能。具體而言，在0.5 M H₂SO₄中，Co-900-A在10 mA cm^-2電流密度下的過電位僅為82 mV，Tafel斜率為59.32 mV dec^-1。

此外，它還具有長期耐久性，在加速耐久性測試(ADT)中，Co-900-A的性能在前35k個周期內不會下降。除了水分解外，Co-900-A在氧還原反應(ORR)中的表現優于Pt/C。在堿性條件下Co-900-A具有0.878 V_RHE的高半波電位和57.06 mV dec^-1的低Tafel斜率。

密度泛函理論(DFT)計算表明，與具有相似結構Fe/Ni-N₂或高配位Co-N₃/N₄位點相比，Co-900-A的高活性可歸因于位于兩個石墨烯邊緣和缺陷內較小的Co-N₂位點具有小的|ΔG_H*|。

因此，這種具有原子分散的、低配位的Co-N位點的碳納米管可以促進可再生能源的發展，特別是能夠降低催化劑成本。同時，這項研究為設計SACs鋪平了新的道路。此外，也期待未來發展包含其他類型低配位金屬-N₂位點的碳納米管的獨特應用。

Atomically Dispersed, Low-Coordinate Co-N Sites on Carbon Nanotubes as Inexpensive and Efficient Electrocatalysts for Hydrogen Evolution. Small, 2021.11. DOI: 10.1002/smll.202105335

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