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駱靜利Chem. Eng. J.: 氫氧化物起大作用！原位生成的氫氧化物促進電催化CO2RR

CO₂電化學還原為CO是可持續碳循環的一種有吸引力的方法。然而，CO₂還原反應(CO₂RR)的活性和選擇性通常受到水性介質中競爭性析氫反應(HER)的限制，因此，開發能夠有效促進CO₂RR轉化為CO同時抑制競爭性 HER 的先進催化劑具有重要意義。

基于此，阿爾伯塔大學駱靜利團隊通過在電化學CO₂RR條件下合成菱面體CdCO₃晶體(i-CdCO₃)，并且引入了原位生成的氫氧化物。生成的氫氧化物有助于提高電極/電解質界面的局部pH值，從而有效地抑制HER。

結果，得到的i-CdCO₃與具有相似形態的預合成CdCO₃相比，在-0.66 V至-1.16 V的寬電位窗口中表現出顯著的CO法拉第效率(超過90%)，并且具有接近100%的選擇性。

此外，i-CdCO₃在-1.26 V下能夠提供-24.8 mA mg^-1的大電流密度，以及36小時的良好穩定性和可忽略不計的降解，進一步證明了其在高效CO₂RR方面的優越性。

該研究提出了一種很有前景的設計策略，通過在電極附近原位產生氫氧化物來抑制不利的HER來提高CO₂RR系統的選擇性，為設計用于電化學CO₂RR的廉價且選擇性的催化劑系統提供新的見解。

In-Situ Generated Hydroxides Realize Near-Unity CO Selectivity for Electrochemical CO₂ Reduction. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI:10.1016/j.cej.2021.133785

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