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南大孫為銀/趙勁Chem. Eng. J.：想要高性能，莫忘面效應(yīng)！暴露的高指數(shù)面促進(jìn)光催化CO2還原

光催化二氧化碳(CO₂)轉(zhuǎn)化為高附加值的碳質(zhì)燃料和化學(xué)品代表了緩解能源危機(jī)的綠色經(jīng)濟(jì)方法。然而，光催化CO₂光生載流子的快速?gòu)?fù)合和低電荷轉(zhuǎn)移行為嚴(yán)重限制了轉(zhuǎn)換效率。MOFs因其大的比表面積和CO₂吸附能力而被認(rèn)為是有前途的CO₂轉(zhuǎn)化光催化劑，而暴露在金屬有機(jī)框架(MOF)上的小平面被認(rèn)為是光催化CO₂轉(zhuǎn)化效率的重要影響因素。

基于此，南京大學(xué)孫為銀、趙勁等成功地制備了三種類型的NH₂-MIL-125(Ti)暴露{001}/{111}、{001}/{111}/{010}和{001}/{111}/{112}混合物面作為模型光催化劑，以研究對(duì)光催化CO₂還原的面效應(yīng)。

研究人員發(fā)現(xiàn)具有暴露的高指數(shù){112}面的NH₂-MIL-125(Ti)對(duì)于CO₂轉(zhuǎn)化為CO和CH₄具有優(yōu)異的光催化活性。其中，HOMO-LUMO能隙可以通過暴露不同的面來調(diào)節(jié)，高折射率面暴露后有利于光激發(fā)電子的窄HOMO-LUMO能隙。而具有{001}/{111}面暴露的T000的低光還原活性是由于電子能帶結(jié)構(gòu)，這很難通過光激發(fā)產(chǎn)生電子。

研究人員認(rèn)為光催化活性的提高可歸因于寬泛的光吸收，增強(qiáng)電子還原能力，促進(jìn)電荷分離和轉(zhuǎn)移。調(diào)節(jié)暴露的小平面可以改變催化劑表面上的Ti原子濃度，并且在光反應(yīng)中考慮了Ti^IV和Ti^III之間的轉(zhuǎn)變，加速了電荷分離和遷移，最終增強(qiáng)了光催化活性。

這項(xiàng)工作通過在MOF上構(gòu)建活性面以實(shí)現(xiàn)光催化應(yīng)用的面工程，為提高光催化活性提供了一種有前景的策略。

High-index facets exposed on metal-organic framework for boosting photocatalytic carbon dioxide reduction. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.134125

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