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張林娟/王建強/胡志偉JACS: U鍵合Co催化，協(xié)同促進UCoO4電催化OER

電化學(xué)水分解可以解決人們不斷增長的能源需求和環(huán)境問題。而析氧反應(yīng)(OER)緩慢的四電子動力學(xué)成為電化學(xué)水分解的瓶頸。

因此，了解OER的機理和確定OER的活性位點對于設(shè)計和開發(fā)高效且穩(wěn)定的電催化劑非常重要。另外，多個金屬位點之間的電子結(jié)構(gòu)調(diào)制是設(shè)計高效催化劑的關(guān)鍵。大多數(shù)研究都集中在通過其他d區(qū)金屬調(diào)節(jié)3d過渡金屬活性離子，而很少使用f區(qū)金屬。

近日，中科院上海應(yīng)用物理研究所張林娟、王建強和馬克斯·普朗克固體化學(xué)物理研究所胡志偉等報道了一種新型金屬氧化物UCoO₄，它是一種在堿性溶液中具有高活性和耐用性的OER電催化劑。

在UCoO₄中，初始Co和U離子分別具有Co²⁺和U⁶⁺價態(tài)，并且具有完全有序的Co-O-U網(wǎng)絡(luò)排列。UCoO₄顯示出優(yōu)異的OER活性，在1.0 M KOH 溶液中，其在10 mA cm^-2的電流密度下的過電位僅為250 mV，Tafel斜率為47 mV dec^-1，明顯高于其他B位純Co氧化物催化劑(LiCoO₂、Li₂Co₂O₄、Co₂O₄、ZnCo₂O₄和WCoO₄等)。

另外，UCoO₄在1.20 V_RHE和1.50 V_RHE之間以10 mV s^-1的掃描速率進行200個CV循環(huán)后，其在10 mA cm^-2電流密度下的過電位僅增加2 mV，證明了UCoO₄的長期穩(wěn)定性。

X射線吸收光譜(XAS)和密度泛函理論(DFT)計算表明，在OER過程中，原始UCoO₄中Co²⁺離子轉(zhuǎn)化為高價Co^3+/4+，而U⁶⁺保持不變，這說明只有Co是活性位點。雖然U是OER非活性離子，但由于來自極高氧化態(tài)U⁶⁺的U 5f-O 2p-Co 3d網(wǎng)絡(luò)，U⁶⁺-5f的共價鍵合協(xié)同增強了Co^3+/4+的OER活性。這項研究為通過獨特的5f參與實現(xiàn)電子結(jié)構(gòu)操縱開辟了新途徑。

5f Covalency Synergistically Boosting Oxygen Evolution of UCoO₄Catalyst. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c10311

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