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鄭大李保軍/梁二軍Small: 1+1>2! 雙重氧空位和Pt協(xié)同促進(jìn)水離解

水分子的解離作為煤化學(xué)、氣體轉(zhuǎn)化和氫能中重要的決速步驟，其對于清潔能源工業(yè)來說具有重要意義。然而，水分子解離的高能耗仍然是相應(yīng)領(lǐng)域發(fā)展的障礙。因此，催化劑的合理設(shè)計和構(gòu)建有利于加快反應(yīng)速率和提高整體能量效率，以實(shí)現(xiàn)高效水解離。

近日，鄭州大學(xué)李保軍、梁二軍等制備了一種 TiO₂負(fù)載的Pt納米粒子和NiO_x納米簇催化劑(PtNiO_xTV_O)，通過雙重氧空位(V_O)催化策略來促進(jìn)Pt納米顆粒上的有效水離解。

在298 K下，在氨硼烷(AB)溶液水解中，PtNiO_xTV_O的TOF值為618 min^-1，遠(yuǎn)大于10 wt.% Pt/C(TOF值僅為191 min^-1)。PtNiO_xTV_O的TOF值在10次循環(huán)后仍保持在80.9%以上，顯示出優(yōu)異的活性和循環(huán)穩(wěn)定性。

另外，光譜表征表明，PtNiO_xTV_O增加的TOF值完全歸因于TiO₂-V_O和NiO_x的存在，PtNiO_xTV_O中V_O的存在促進(jìn)了高效水解離。

密度泛函理論(DFT)計算和實(shí)驗(yàn)表明，雙重V_O以兩種方式顯著促進(jìn)水離解：TiO₂中的V_O1負(fù)責(zé)解離水分子；此外，電子從NiO_x中的V_O2轉(zhuǎn)移到Pt進(jìn)一步提高了Pt解離AB分子和水分子的能力。

因此，雙重V_O(V_O1和V_O2)有效地促進(jìn)了PtNiO_xTV_O上的水解離，從而在AB水解中產(chǎn)生了非常高的活性。這種對雙重V_O催化的機(jī)理探究為在能源化學(xué)領(lǐng)域合理設(shè)計多相催化材料提供了新見解。

Engineering Bimodal Oxygen Vacancies and Pt to Boost the Activity Toward Water Dissociation. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202105588

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