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河工大李蘭蘭Appl. Catal. B.：極性鍵誘導的強Pd載體電子相互作用顯著提高ORR活性和穩定性

強金屬-載體相互作用（SMSI）效應對于提高金屬催化劑的活性和耐久性十分具有吸引力。鈀（Pd）比鉑（Pt）具有更大的保留（2-3倍）、類似的電子結構和化學性質，被認為是大量重要化學反應的潛在催化劑。以氧還原反應（ORR）為例，Pd的電化學性能仍然勉強與Pt催化劑相當，因為（1）Pd表面由于其較高d-帶中心；（2）Pd基催化劑在燃料電池惡劣的運行條件下比Pt基催化劑具有更大的電化學溶解度。

因此，Pd基催化劑的催化穩定性和活性不足會導致長期燃料電池條件下ORR性能下降。基于此，河北工業大學李蘭蘭副研究員（通訊作者）等人報道了載體中的強極性鍵可以顯著提高Pd納米顆粒（NPs）的電催化氧還原活性和耐久性。

作者通過簡單的兩步方法將O-B鍵引入不同濃度的多孔氮化硼（p-BN），以獲得氧摻雜的多孔氮化硼（p-BNO）載體。與具有共價C=C鍵的C載體和具有極性共價N-B鍵的h-BN載體（電負性：B=2.04，N=3.04）相比，具有強極性O-B鍵（電負性：B=2.04，O=3.44）的p-BNO載體負載的Pd NPs（~4.4nm）具有優異的ORR性能。正如預期的那樣，O-B位點既可以作為錨定Pd NPs的活性位點，也可以作為激活Pd催化劑的豐富表面供體，從而促進ORR過程。

得益于O-B到Pd NPs的定向電子轉移，新開發的Pd/p-BNO催化劑在堿性和酸性介質中表現出比市售Pd/C（Com.Pt/C）更好的ORR催化活性。優化后的Pd/p-BNO在0.90 V （vs.RHE）下的質量比活性和表面比活性比商業Pt/C催化劑高出近1.9倍和2.2倍。

同時，極性鍵引起的強鍵合效應有效地提高了Pd/p-BNO的穩定性。該工作證明了極性化學鍵在載體誘導SMSI效應方面的重要作用，可能為設計優異的多相催化劑開辟新的機會。

Polar bonds induced strong Pd-support electronic interaction drives remarkably enhanced oxygen reduction activity and stability. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.121020.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.121020.

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