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化物所王曉東/林堅ACS Catal.：MXene原位生成的富含缺陷的TiO2用于增強乙烷氧化脫氫制乙烯

輕烷烴在金屬氧化物上的選擇性氧化脫氫（ODH）通常遵循氧化還原催化循環，其中晶格氧的釋放和回收對催化性能起著關鍵作用。因此，制備還原性有限的金屬氧化物（如TiO₂）作為主要活性組分，而不是該工藝中的載體或改性劑，仍然是一個挑戰。

基于此，中國科學院大連化學物理研究所王曉東研究員和林堅研究員（共同通訊作者）等人報道了他們發現與層狀TiO₂（M-TiO₂）催化劑相比，乙烷ODH性能顯著提高，該催化劑在反應過程中由Ti₃C₂Tx MXene材料原位演變而來。

在本文中，作者以Ti₃C₂Tx MXene作為前驅體，在ODH反應過程中獨特地存在豐富的Ti和氧空位缺陷，從而促進M-TiO₂的形成。

通過實驗測試發現，該M-TiO₂的反應性比P25 TiO₂高4倍，具有15.4 g_C2H4 g_cat^-1 h^-1的優異乙烯生產率，優于先前報道的催化劑。同時，作者還利用各種實驗表征和密度泛函理論（DFT）計算來揭示這些缺陷在該M-TiO₂催化劑上乙烷轉化中的作用。

實驗表征和理論計算揭示了M-TiO₂上Ti和氧空位缺陷對C₂H₆轉化的重要性。Ti空位可以穩定缺陷結構，提高晶格氧的還原性，降低乙烷的活化能壘，而氧空位則有利于O₂的活化，從而恢復晶格氧。

該工作強調了陽離子缺陷相對于還原性有限的傳統金屬氧化物的重要性，以實現ODH反應的增強性能。

Defect-Rich TiO₂ In Situ Evolved from MXene for the Enhanced Oxidative Dehydrogenation of Ethane to Ethylene. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c04409.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c04409.

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