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近期減少對昂貴的Co和Ni元素的依賴性的迫切需求使富含Mn的層狀氧化物作為可充電鋰離子電池的潛在正極更具吸引力。盡管對富鎳正極中的Co和Ni效應進行了詳細研究，但對于Co和Ni取代對富錳層狀正極的結構和電化學性能的影響仍然缺乏基本認識。

在此，北大深圳研究生院新材料學院潘鋒教授、張明建副研究員等人設計了三種富Mn含量（0.78）的典型富錳層狀氧化物Li_0.7Mn_0.78Co_0.22O₂（LMCO）、Li_0.75Mn_0.78Co_0.11Ni_0.11O₂（LMCNO）和Li_0.74Mn_0.78Ni_0.22O₂（LMNO），研究了Co取代、Co和Ni共取代及Ni取代對富錳正極結構穩定性和電化學性能的影響。

比較結構分析和電化學測量表明，Co取代的LMCO顯示出過高的晶格氧活性，并且在高電荷狀態下存在嚴重的氧損失和相分離，導致循環過程中不可逆的向尖晶石相的轉變和初級粒子中的大量微裂紋。因此對富錳正極的結構穩定性具有破壞性，從而導致循環穩定性差。

圖1. LMCO、LMCNO和LMNO正極的電化學性能

相比之下，Ni的引入導致了TM₂Li-O-NiLi₂(TM指過渡金屬)和TM₃-O-NiLi₂的層間Li/Ni混合和獨特的局域氧構型，有效地抑制了高電位下的晶格氧損失和相分離，提高了陰離子骨架的結構穩定性，從而大大提高了循環穩定性。

這些發現補充了Co、Ni和Mn基層狀氧化物正極的元素化學，并有利于未來鋰離子電池的無鈷富錳層狀正極材料的開發。

圖2. Co和Ni在富錳層狀正極中的作用

Revealing Roles of Co and Ni in Mn-Rich Layered Cathodes, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202102646

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北大潘鋒/張明建AEM：揭示Co和Ni在富錳層狀正極中的作用

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