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化石燃料燃燒后的CO₂捕獲需要從局部排放源中去除CO₂，還需要回收捕獲系統的再生和再循環。捕獲階段的主要挑戰跨越材料設計到開發，一直持續到工藝工程。煙氣的CO₂濃度較低，主要稀釋在N₂中，以及水和酸性氣體。胺和溶劑系統依賴于將煙氣與通過化學和物理吸收相結合吸收CO₂的液體接觸。雖然CO₂去除是有效的，但再生是能源密集型的，可能導致化學分解。

固體吸附劑是一種碳捕獲的技術，并在較小的規模上進行了演示。固體可以通過化學或物理吸附結合CO₂。在大多數情況下，化學吸附材料對CO₂的容量和選擇性更高。然而，增強CO₂結合的因素往往是按比例增加再生吸附劑所需的能量，并可以增強競爭氣體的結合。固體進行物理吸收捕獲CO₂的再生成本要低得多，但它必須在實際的煙道流中有足夠的工作能力和選擇性，因為氣體的分子間吸引力比CO₂的氣體更強。此外，為了轉化為工藝生產力，吸附和釋放的動力學與容量同樣重要。

加拿大卡爾加里大學George K. H. Shimizu、阿爾伯塔大學Arvind Rajendran、渥太華大學Tom K. Woo和Svante公司的Pierre Hovington等人在Science上發表成果，A scalable metal-organic framework as a durable physisorbent for carbon dioxide capture，在吸附CO₂的MOF上取得了進展。

在這里，作者介紹了一種新的MOF，鋅基卡爾加里框架20（Zn₂(1,2,4-triazolate)₂(oxalate)，CALF-20），盡管它具有物理吸附機制和溫和的吸附熱，但這是一種對CO₂具有高容量和選擇性的MOF。它的選擇性超越了N₂，可以在高達40% RH的濕氣體中捕獲CO₂。CALF-20對蒸汽、濕酸性氣體，甚至長期暴露于天然氣燃燒的直接煙氣異常有效和穩定。

雖然CALF-20具有較高的耐水性，但對其親CO₂性的起源進行了模擬研究。對CALF-20進行了結構設計，并在符合純組分等溫線、吸附熱和分子模型的濕氣流中進行了競爭性突破實驗。

CALF-20的競爭性分離不僅顯示出相對濕度低于40%的CO₂物理吸附，還表明CO₂的存在還抑制了對水的吸附，計算建模證實了這一點。CALF-20具有較低的焓再生懲罰，并表現出對蒸汽（>45萬次循環）和濕酸氣體的耐久性。

更重要的是，它可利用商業的原料直接單步合成，這是可以批量生產的，作者已將其合成擴展到公斤批次，這為實際應用做好了鋪墊。

圖文詳情

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圖1. CALF-20的單晶結構

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圖2. 純CALF-20的平衡氣體吸收數據

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圖3. 由單組分CO₂ GCMC模擬確定0.15 atm下最可能的CO₂結合位點

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圖4. 競爭性動態柱突破(DCB)和在295 K和97 kPa下結構CALF-20的平衡測量

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圖5. CALF-20可擴展性和穩定性

文獻信息

Lin et al., A scalable metal-organic framework as a durable physisorbent for carbon dioxide capture. Science 374, 1464–1469 (2021)

https://www.science.org/doi/10.1126/science.abi7281

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