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華科夏寶玉Angew.：質量活性高達1.29 A mgPt-1! PtCo合金與石墨烯協同促進ORR

替代現有傳統能源系統，燃料電池是一種很有前景的方案。氧還原反應(ORR)是燃料電池和金屬-空氣電池的一種極其重要的電化學反應，然而，其緩慢的四電子過程阻礙了燃料電池的實際應用。因此，合成高效且耐用的ORR催化劑至關重要。

近日，華中科技大學夏寶玉團隊提出了一種簡單且可擴展的熔鹽合成方法，制備了金屬-氮-石墨烯(NGNS)包覆的鉑(Pt)納米合金(PtCo@NGNS)，以實現高效催化ORR。

由于金屬與載體之間的強相互作用，石墨烯包覆的Pt納米合金的催化劑具有高ORR活性和強大的抗納米顆粒遷移和腐蝕能力。

在0.1 M HClO₄溶液中，PtCo@NGNS的起始電位E_onset和半波電位E_1/2分別為1.05 V_RHE和0.95 V_RHE；其在0.9 V_RHE下的質量活性為1.29 A mg_Pt^-1，比活性為1.70 mA cm_Pt^-2，遠遠超過商業Pt/C(0.15 A mg_Pt^-1和0.20 mA cm_Pt^-2)。

另外，在30000個加速耐久測試(ADT)循環后，PtCo@NGNS的質量活性下降不到20%。

表征和密度泛函理論(DFT)計算表明，Pt-Co合金和M-N₄是提高ORR活性的主要位點。在Co-N₄結構中，電荷從Co到N摻雜石墨烯納米片的轉移有利于電子從金屬轉移到相鄰的C原子，這有利于O=O鍵裂解。附近的PtCoNPs有效地降低了Co-N₄位點產生的過氧化氫中間體的能壘，從而導致了ORR活性的提高。

這項工作展示了一種高效且堅固的Pt基催化劑，而且為集成催化劑的制備提供了一種簡便的設計理念和可擴展的制備技術，以在燃料電池及其他領域實現更廣泛的應用。

Scalable Molten Salt Synthesis of Platinum Alloys Planted in Metal-Nitrogen-Graphene for Efficient Oxygen Reduction. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI: 10.1002/anie.202115835

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