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姚建年院士/王熙ACS Energy Lett.：低極化Li-CO2電池中W-O鍵打破碳酸鹽的穩定三角

Li-CO₂電池作為固定溫室氣體CO₂以及能量轉換和存儲設備的有前途的技術被廣泛研究。然而，它們的進一步發展受到難熔放電產物的阻礙，導致極化電壓大和往返效率低。

在此，天津大學姚建年院士與北京交通大學王熙教授等人通過在受控的煅燒溫度下對WO₃前體進行滲碳，成功合成了由CNT支撐的純相W₂C納米粒子（表示為W₂C-CNT）。

具有W₂C-CNTs 正極的高效Li-CO₂電池顯示出超低充電電壓 (3.2 V) 和高往返效率 (90.1%)。作者通過實驗證據和理論計算研究了W₂C的催化機理。

圖1. W₂C-CNT的反應機理研究

結果表明，在 CO₂還原過程中，反應產物之一的碳酸鋰通過形成W-O鍵與W₂C 相互作用，所得的非晶放電產物在充電過程中很容易且可逆地分解。拉曼光譜和 XAS光譜為W-O鍵提供了直接而可靠的證據。

富含電子的W原子將電子轉移到碳酸鋰的O原子上，打破了碳酸鹽的穩定三角，從而有利于Li₂CO₃的解離。DFT計算表明W₂C (101) 表面和 Li₂CO₃之間通過W-O鍵相互作用，導致W₂C基底上Li₂CO₃的分解勢壘較低。

圖2. Li-CO₂電池的倍率和循環性能

Breaking the Stable Triangle of Carbonate via W–O Bonds for Li-CO₂ Batteries with Low Polarization, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01428

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