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中科大穆楊/王功名ACS Catal.: 表面非共價相互作用調(diào)節(jié)CO2的電化學質(zhì)子化行為

CO₂的電還原能夠減輕溫室效應并同時生產(chǎn)增值燃料。因為CO₂熱力學穩(wěn)定，所以用單電子直接活化CO₂通常需要在中性pH值下需要極高的過電位。通過電子修飾(EM)和非共價相互作用(NCI)或溶液成分(LC)的局部濃度改變局部微環(huán)境的策略在CO₂還原中的應用引起了越來越多的關(guān)注，但提高CO₂還原催化劑的活性和選擇性仍然是一個挑戰(zhàn)。

基于此，中國科學技術(shù)大學穆楊和王功名等發(fā)現(xiàn)SnO上表面吸附的羥基(OH_ad)可通過非共價相互作用(NCIs)促進CO₂還原為甲酸鹽。帶有鍵合羥基的SnO納米片在-1.06 V的電壓下實現(xiàn)了90.5%的高法拉第效率和61.8 mA cm^-2的部分電流密度，用于甲酸鹽生產(chǎn)，這大大優(yōu)于原始材料的性能。

理論分析表明，OH_ad引入的NCI可以促進SnO(001)表面上的CO₂吸附、活化和有效地質(zhì)子化為甲酸鹽。此外，O_ad增強氫物質(zhì)吸附以保持OH_ad引入的NCI的連續(xù)性。

重要的是，OH_ad引入的NCI被證明是一種通用策略，可用于促進包括SnO、CuO、Bi₂O₃和TiO₂在內(nèi)的一系列金屬氧化物的CO₂氫化。這項研究為CO₂還原及其他方面的合理催化劑設(shè)計提供了分子水平的見解。

Tailoring the Electrochemical Protonation Behavior of CO₂ by Tuning Surface Noncovalent Interactions. ACS Catalysis, 2021. DOI:10.1021/acscatal.1c03652

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