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邵國(guó)勝/胡俊華/王卓EEM：化學(xué)改性的硫銀鍺礦作為優(yōu)異的固態(tài)電解質(zhì)

雖然硫銀鍺礦硫化物作為固體電池的極有前途的固態(tài)電解質(zhì) (SSE) 越來(lái)越受到關(guān)注，但它們也遭受典型的硫化物遇到的困境，例如與鋰負(fù)極和高壓正極的電化學(xué)相容性差以及對(duì)潮濕空氣的嚴(yán)重敏感性，這阻礙了它們的實(shí)際應(yīng)用。

在此，鄭州大學(xué)邵國(guó)勝教授、胡俊華教授、王卓副教授等人設(shè)計(jì)了一種有效的策略，通過(guò)在理論建模的指導(dǎo)下對(duì)硫?qū)僭鼗瘜W(xué)改性來(lái)克服這些具有挑戰(zhàn)性的缺點(diǎn)。所得的Li_6.25PS₄O_1.25Cl_0.75SSE與鋰負(fù)極和高壓LiCoO₂正極均具有優(yōu)異的電化學(xué)兼容性，同時(shí)不影響原始硫化物的極好的離子電導(dǎo)率。

此外，該SSE還表現(xiàn)出對(duì)氧氣和濕度的高度改進(jìn)的穩(wěn)定性，進(jìn)一步的優(yōu)勢(shì)是對(duì)電子更加絕緣。與電極的顯著增強(qiáng)的兼容性歸因于有用的電解質(zhì)-電極界面的原位形成。

圖1. Li_6.25PS₄O_1.25Cl_0.75的離子電導(dǎo)率及AIMD模擬

原位負(fù)極-電解質(zhì)中間相 (AEI) 的形成使Li對(duì)稱電池在高達(dá)1 mA cm^-2的高電流密度下循環(huán)超過(guò)200小時(shí)，且可在2 mA cm^-2下再保持100小時(shí)。原位無(wú)定形納米膜正極-電解質(zhì)中間相 (CEI) 有助于保護(hù)SSE在高壓下免于分解。

因此，在2032型紐扣電池中，AEI 和CEI的協(xié)同效應(yīng)使LiCoO₂|Li_6.25PS₄O_1.25Cl_0.75|Li全電池在高面積負(fù)載（4 mg cm^-2）下實(shí)現(xiàn)比以原始Li₆PS₅Cl為SSE的全電池明顯更好的循環(huán)穩(wěn)定性。這項(xiàng)工作在硫銀鍺礦硫化物家族中添加了理想的SSE，以便在通常不需要嚴(yán)格控制環(huán)境氣氛的情況下制造高性能固體電池。

圖2. 基于Li_6.25PS₄O_1.25Cl_0.75SSE的固態(tài)鋰電池的電化學(xué)性能

Enabling Argyrodite Sulfides as Superb Solid-State Electrolyte with Remarkable Interfacial Stability against Electrodes, Energy & Environmental Materials 2021. DOI: 10.1002/eem2.12282

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