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在設計新型多相催化劑時，闡明反應機理以及活性位點本身的幾何和電子結構是一項十分具有挑戰性的任務。此類研究最好通過多管齊下的方法實施，包括環境壓力催化、表面科學和理論。

基于此，美國塔夫茨大學E. Charles H. Sykes、加州大學洛杉磯分校Philippe Sautet和SLAC國家加速器實驗室Simon R. Bare（共同通訊作者）等人報道了他們采用上述策略來深入研究了NiAu單原子合金（SAA）催化劑在乙醇選擇性非氧化脫氫（EDH）為乙醛和氫氣方面的工作原理。

Ni的原子級分散對于從乙醇到乙醛的選擇性轉化至關重要，作者表明即使Au表面存在小的Ni簇，也會導致通過C-C斷裂形成不需要的副產物。

通過反應機理的光譜、動力學和理論研究表明，C-H和O-H鍵裂解步驟在動力學上是相關的，并且單個Ni原子被確認為活性位點。X射線吸收光譜研究可以在反應循環前、循環中和循環后跟蹤Au主體中Ni原子的電荷。

具體而言，在原始狀態下，Ni原子帶有部分正電荷，該電荷在與乙醇中帶負電的氧配位時增加，在解吸時減少。在反應過程中的這種氧化態循環類似于單位點均相催化劑的行為。

考慮到許多單位點催化劑的獨特電子結構，這種組合方法可以監測單原子摻雜劑的原子級催化劑結構和電荷狀態，作為其反應環境的函數，這是發展結構-功能關系的關鍵步驟，為新催化劑的設計提供指導。

Mechanistic and Electronic Insights into a Working NiAu Single-Atom Alloy Ethanol Dehydrogenation Catalyst. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c09274.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c09274.

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JACS：研究NiAu單原子合金催化乙醇脫氫的機理和電子學

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