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福大程年才Appl. Catal. B.: 調(diào)控催化位點(diǎn)上OH*中間吸附，實(shí)現(xiàn)高效可逆氧電催化

可充電鋅-空氣電池(ZABs)由于其環(huán)境友好、理論能量密度高(1084 Wh kg^-1)和高安全性而具有巨大的儲(chǔ)能潛力。優(yōu)化電催化劑的電子結(jié)構(gòu)以調(diào)整氧中間體的吸附能以接近平衡電位(U_RHE=1.23 V)對(duì)于促進(jìn)氧還原/析氧反應(yīng)(ORR/OER)的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)至關(guān)重要。

基于此，福州大學(xué)程年才團(tuán)隊(duì)在氧催化過(guò)程中實(shí)現(xiàn)對(duì)含氧中間體的可控調(diào)節(jié)，設(shè)計(jì)了一種分層的1D/3D中空碳納米多面體電催化劑(CoNi/Co-N@HNC)，其包封的CoNi合金與通過(guò)硅保護(hù)-鎳滲透策略在N-CNT中的Co-N_x位點(diǎn)。

受益于中空碳基體、緊密結(jié)合的分層1D/3D結(jié)構(gòu)以及CoNi合金對(duì)Co-Nx位點(diǎn)的強(qiáng)電荷調(diào)節(jié)，優(yōu)化后的CoNi/Co-N@NC催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的可逆氧催化活性和穩(wěn)定性。

CoNi/Co-N@HNC的ORR/OER電位差僅為0.73 V，作為實(shí)際應(yīng)用中ZABs的空氣陰極可循環(huán)350以上小時(shí)，并呈現(xiàn)出179.1 mW cm^-2和816 mAh g_Zn^-1的高功率和比容量，遠(yuǎn)優(yōu)于Pt/C-RuO₂催化劑。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，與CoNi納米團(tuán)簇耦合可以有效降低CoN₄中Co吸附位點(diǎn)的d帶中心，從而優(yōu)化Co位點(diǎn)上含氧中間體的解吸能力，并顯著降低速率決速步驟(OH^*到OH^–在ORR中；OER中的OH^*到O^*)，從而加速整個(gè)ORR/OER反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過(guò)程。這項(xiàng)工作為調(diào)節(jié)和優(yōu)化過(guò)渡金屬基氧電催化劑上的氧中間體向高性能ZAB提供了參考。

Electronic Modulation Optimizes OH* Intermediate Adsorption on Co-N_x-C Sites via Coupling CoNi Alloy in Hollow Carbon Nanopolyhedron Toward Efficient Reversible Oxygen Electrocatalysis. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.121006

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