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華南理工陳燕Appl. Catal. B.：等離子體處理調節Cu(I)氧化物表面氧物種將硝酸鹽有效還原為氨

電化學硝酸鹽還原（NO₃^–RR）合成氨被認為是實現人工氮循環的一種很有前途的策略，因此研究人員一直致力于提高NO₃^–RR電催化劑的效率和選擇性。

基于此，華南理工大學陳燕教授（通訊作者）等人報道了一種一步式室溫氬（Ar）等離子體策略來調節Cu₂O電催化劑的表面氧物質，以顯著增強NO₃^–RR性能。

通過結合X射線光電子能譜（XPS）和基于同步加速器的X射線吸收光譜（XAS）結果的表明，等離子體處理后在Cu₂O表面形成了豐富的氧空位和表面羥基。由于表面氧種類的這種變化，Ar等離子體處理的Cu₂O納米顆粒在法拉第效率（FE）和NO₃^–RR轉化率方面表現出顯著改善。

正如原位漫反射紅外傅里葉變換光譜（DRIFT）和密度泛函理論（DFT）計算所揭示的那樣，NO₃^–RR活性的這種增強歸因于促進硝酸鹽吸附和質子轉移。

通過實驗測試發現，經過40 min的等離子體處理后的Cu₂O表現出最佳的NO₃^–RR活性，氨（NH₃）的選擇性和法拉第效率（FE）分別達到85.7%和89.54%。¹⁵N同位素標記實驗證實氨產物完全來自硝酸鹽電還原。表面分析、電化學測量、原位DRIFT和DFT計算結果的結合表明，Ar等離子體有效地調整了表面氧物種，促進了硝酸鹽的吸附和質子轉移過程，導致NO₃^–RR的活性增強。

該研究提供了對表面氧物種在確定硝酸鹽還原反應活性中的作用的重要見解。這項工作中的方法可以很容易地調整以調整其他電催化劑的活性，其中氧物種參與表面反應。

Regulating Surface Oxygen Species on Copper(I) Oxides via Plasma Treatment for Effective Reduction of Nitrate to Ammonia. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.121021.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.121021.

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