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山大張進濤Angew: FECO為96.6%！獨特Ni-N-C橋接結構用于高效電催化還原CO2

電化學CO₂還原(CO₂RR)是一種能夠將CO₂轉化為增值產品，并且降低大氣中CO₂的濃度的有前景的方法。然而，CO₂中極穩定的C=O鍵(806 kJ mol^-1)和水溶液中競爭性析氫反應(HER)嚴重阻礙了CO₂轉化效率和產物選擇性。因此，設計高性能的電催化劑對于CO₂RR進一步發展至關重要。

近日，山東大學張進濤團隊提出了一種電紡-熱解協同策略，成功制備出在多孔碳纖維上的Ni₂-N₄-C₂獨特橋接結構。

優化的Ni-CNC-1000電催化劑中，Ni₂-N₄-C₂活性位點可以使Ni原子在多孔碳基質中能夠很好地分散。因此，Ni-CNC-1000電催化劑在-0.8 V_RHE時的FE_CO為96.6%，在-1.0 V_RHE時的TOF值為4606.5 h^-1。

特別是，在堿性電解質的流動電池中，Ni-CNC-1000實現了在-0.2 V_RHE處最大FE_CO(97.8%)。此外，以Ni-CNC-1000為陰極組裝的Zn-CO₂電化學電池在放電過程中顯示出優異的2.43 mW cm^-2峰值功率密度，并且具有優異的穩定性。

實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算表明，具有獨特原子橋接活性位點的多孔碳纖維通過調整Ni₂-N₄-C₂中d態的電子結構，實現對CO₂和中間體的最佳吸附，有利于提高CO₂還原的活性和產物選擇性。

這項工作證明了通過調節原子分散的活性位點可以增強電催化活性，并且揭示電子態-自由能變化-電催化活性的基本關系，為合理設計先進的電催化劑提供了指導。

Atomic Bridging Structure of Nickel-Nitrogen-Carbon for Highly Efficient Electrocatalytic Reduction of CO₂. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI: 10.1002/anie.202113918

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