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孫書會/張改霞/鄭宜NML: 有Fe又有Co，性能提升顯著!原子分散Fe-Co催化劑用于促進CO2RR

電化學CO₂還原反應(CO₂RR)，即將CO₂轉化為具有附加值的化學品和燃料，是一種解決能源危機和全球變暖問題的有效方法。電化學CO₂RR需要高性能催化劑才能將CO₂轉化為有用的化學品，基于過渡金屬的原子分散催化劑有望實現CO₂RR高選擇性和活性。

近日，加拿大國立科學研究院孫書會、張改霞和福州大學鄭宜等通過碳化引入Fe的Co-沸石-咪唑酯骨架(C-Fe-Co-ZIF)來制備一系列原子分散的Co、Fe雙金屬催化劑，用于高效CO₂RR。

X射線光電子能譜(XPS)表明，適量引入Fe可以增加催化劑中M-N位點的數量，從而提高 CO₂RR性能。另外，X射線吸收光譜(XAS)顯示雙金屬催化劑中不同TM的相互作用，它證實了在雙金屬催化劑中添加Fe會改變Co的配位環境。

基于上述分析，C-Fe-Co-ZIF-1.6 wt%-Fe中適量的Fe增加了M-N位點的數量，并在金屬位點的局部配位環境中產生了輕微的扭曲，有利于對CO₂RR為CO產生最佳性能。

研究人員進行電化學測量以研究C-Fe-Co-ZIFs的催化性能。在0.5 M KHCO₃溶液中，優化的C-Fe-Co-ZIF-1.6 wt%-Fe在-0.55 V_RHE時表現出最高的FE_CO(51.9%)和FE_H2(42.4%)，其中 FE_CO顯著增加(比純的C-Co-ZIF高約10%)。

另外，H₂/CO比率可在0.8 V_RHE至4.2 V_RHE的寬范圍內調節，同時保持總FE_CO+H₂高達93%持續10小時以上。更重要的是，Cu-Co和Ni-Co雙金屬催化劑(碳化的Cu和Ni改性的Co-ZIF)也能夠提高CO₂RR性能，證明了雙金屬SAC策略的可拓展性。

Atomically Dispersed Fe-Co Bimetallic Catalysts for the Promoted Electroreduction of Carbon Dioxide. Nano-Micro Letters, 2021. DOI: 10.1007/s40820-021-00746-9

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