為了實現這個方案,慕尼黑工業大學Johannes A. Lercher和Yue Liu等研究了離子環境對提高沸石孔中反應分子活性的作用。他們通過調整催化活性位點周圍的分子環境提高催化反應性。在沸石中,水的存在會形成水合氫離子和帶負電的骨架鋁四面體,進而會創建一個離子環境。由沸石鋁濃度決定的、高密度的陽離子-陰離子對會產生很高的局部離子強度,從而增加了吸附和不帶電有機反應物的超額化學勢。當帶電過渡態(例如碳正離子)得到穩定,能壘降低,反應速率也得到了提升。利用H-MFI在水中對環己醇進行分子內脫水,研究人員定量地展示了由于高離子強度的存在而提高的反應速率以及這種策略的潛在局限性。
圖4 H-MFI和H-BEAH3O+hydr.催化環己醇脫水反應的比較Role of the ionic environment in enhancing the activity of reacting molecules in zeolite pores, Science 2021. DOI: 10.1126/science.abh3418