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錳基層狀過渡金屬氧化物(TMOs)因其環保特性和豐富的自然儲量而成為鈉離子電池(SIBs)有前途的正極材料。然而，Mn基層狀TMO正極在電化學過程中復雜的相變和結構不穩定性是滿足商業應用的主要障礙。陽離子取代是穩定結構和加速正極材料Na⁺動力學的有效途徑。

悉尼科技大學汪國秀、上海大學劉浩等通過在Na_0.7Ni_0.33Mn_0.67O₂(NaNMO)前驅體利用Li和Zn取代部分Ni報道了一種有趣的層狀P2型Mn基Na_0.7Li_0.06Zn_0.06Ni_0.21Mn_0.67O₂(NaLiZNMO)微球材料。

圖1 NaLiZNMO和NaNMO的制備過程示意圖

所獲得的NaLiZNMO-180正極表現出卓越的性能，歸因于以下優點：1)具有優異結構穩定性的規則和緊湊微球有利于延長循環壽命，因為特殊的結構可以減輕反復嵌入/脫出Na⁺引起的體積應力；ii) Li和Zn元素的存在強化了晶體結構，進一步減輕了TM層的滑動，抑制了Mn³⁺的Jahn-Teller效應，促進了Na⁺的擴散，實現了單相反應機制，避免了不利的P2-O2相變；iii)與NaNMO相比，NaLiZNMO正極表現出快速的反應動力學和更低的遷移能壘，這有利于出色的倍率性能。

圖2 NaLiZNMO-180的電化學性能

受益于上述優勢，NaLiZNMO-180電極在20 mA g^-1時的初始放電容量為131.8 mAh g^-1，在100次循環后仍保持91.9%的容量，并具有優異的倍率性能（在500 mA g^-1時為108 mAh g^-1）。

此外，原位X射線衍射測試證明了這種P2型正極在充電/放電過程中結構保持良好。所有結果表明，共取代提供了一種可靠的方法來增強新興P2型Mn基SIBs正極的電化學性能。

圖3 NaLiZNMO-180的的工作機制

Manipulating Stable Layered P2-Type Cathode via a Co-Substitution Strategy for High Performance Sodium Ion Batteries. Small Methods 2022. DOI: 10.1002/smtd.202101292

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汪國秀/劉浩Small Methods：雙取代提高層狀P2型Mn基正極穩定性！

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