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?廈大/廣工大AFM: Ni改性Ru MLNS的晶格和表面，實現(xiàn)高性能催化HOR

氫氧化物交換膜燃料電池(HEMFC)作為最具發(fā)展前景的能量轉(zhuǎn)換設備之一，在能源可持續(xù)發(fā)展方面受到越來越多的關(guān)注。通常，HEMFC由兩個半反應組成:陽極氫氧化反應(HOR)和陰極氧還原反應(ORR)。在過去的幾十年里，鉑被廣泛用于催化HOR反應。然而，在堿性條件下鉑的HOR動力學緩慢，以及鉑的高成本嚴重限制了其廣泛的應用。因此，開發(fā)高效、無鉑的堿性HOR催化劑具有重要意義。

近日，廈門大學黃小青和廣東工業(yè)大學徐勇等利用Ni對Ru多層納米薄片(MLNS)的改性可以顯著提高HOR性能(HOR性能與Ni在Ru MLNS表面或晶格中的位置密切相關(guān))。

首先，研究人員通過化學法制備了三種不同的催化劑:Ru MLNS(未經(jīng)Ni改性)、d-RuNi MLNS(Ni位于晶格中)和i-RuNi MLNS(Ni位于表面)。隨后對這幾種催化進行了電催化HOR性能測試，結(jié)果表明，d-RuNi MLNS/C和i-RuNi MLNS/C的HOR活性均高于Ru MLNS/C，說明在Ru的表面和晶格中添加Ni可以促進堿性HOR性能。

隨后，研究人員在d-RuNi MLNS表面沉積了Ni(di-RuNi MLNS)。在穩(wěn)定性測試期間，di-RuNi MLNS/C的HOR活性在1小時后僅降低11.5%；當反應時間延長至3小時，di-RuNi MLNS/C上的電流密度僅下降了25.7%，表明di-RuNi MLNS/C具有優(yōu)異的HOR穩(wěn)定性。

實驗結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計算表明，在d-RuNi MLNS、i-RuNi MLNS和di-RuNi MLNS中，di-RuNi MLNS的ΔG_*H最接近于零，這有利于進行HOR反應。在堿性條件下高效的HOR需要在*H和*OH吸附之間達到平衡，di-RuNi MLNS上在晶格和表面的Ni的協(xié)同作用有助于實現(xiàn)*H和*OH吸附之間的平衡，從而提高HOR性能。

此外，水的形成能是影響HOR性能的另一個關(guān)鍵步驟。di-RuNi MLNS上的水形成能為0.14 eV，遠低于d-RuNi MLNS和i-RuNi MLNS，這再次表明di-RuNi MLNS可以作為催化HOR的活性催化劑。綜上，該項工作不僅揭示了Ru的晶格和表面改性對提升HOR性能的重要性，而且也對用于燃料電池的Ru基材料的合理設計起到了促進作用。

Lattice and Surface Engineering of Ruthenium Nanostructures for Enhanced Hydrogen Oxidation Catalysis. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202210328

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