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鋰金屬因其最低的氧化還原電位和超高的理論容量而被認為是可充電電池的終極負極。然而，不均勻的鋰沉積、不受控制的枝晶生長和脆弱的SEI嚴重阻礙了鋰金屬電池（LMB）的廣泛應用，尤其是在碳酸鹽電解液中。

在此，中南大學潘安強教授等人證明了一種柔性的LiNO₃改性電導率梯度主體（LNO-CGH）可以控制碳酸鹽電解液中的鋰沉積行為。LNO-CGH由四層組成，其中最上層是含有過量LiNO₃顆粒的電介質，下三層是通過連續靜電紡絲和高溫碳化獲得的碳納米纖維膜（電導率向上衰減）。

研究表明，頂層可以穩定地釋放 LiNO₃以形成堅固的富含氮化物的SEI，從而改變界面化學并大大提高鋰負極的熱力學穩定性。而導電梯度結構通過將優先沉積點從負極/隔膜界面轉移到負極底部，使鋰以無枝晶的方式沉積，這一點通過實驗和COMSOL模擬得到證實。

圖1. 所制備的LNO-CGH主體的表征

因此，Li||LNO-CGH半電池在碳酸鹽電解液中實現了高庫倫效率（CE）并提高了循環壽命。當將 LNO-CGH@Li負極與市售的NCM111正極匹配時，具有低負/正電極容量比（N/P 比為4）的全電池可以提供出色的容量保持率（120次循環后為74.9%）和高整體CE（99.9%）。

當與NCM811正極配對時，具有極少量LNO-CGH@Li負極（N/P比為2.3）的全電池可穩定工作超過60個循環（容量保持率為72.9%），CE接近100%。此外，當將LNO-CGH@Li負極與柔性NCM811 正極和P（VDF-HFP）基凝膠聚合物電解質配對構建紐扣和軟包電池時可獲得穩定的電化學性能，這證明了實用的柔性準固態LMB策略的可靠性。這項工作為打破安全柔性的高壓LMB的瓶頸提供了新的見解。

圖2. 液態LMB和柔性準固態LMB的電化學性能

Conductivity Gradient Modulator Induced Highly Reversible Li Anodes in Carbonate Electrolytes for High-voltage Lithium-metal Batteries, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.02.033

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潘安強EnSM: 電導梯度調節器誘導高壓鋰電池中高度可逆的鋰負極

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