闡明全固態電池（ASSB）中固-固電極|電解質界面的電-化學-機械耦合相互作用具有至關重要的意義，但非常具有挑戰性，目前仍缺乏精確的實驗表征和先進的建模技術。

在此，中科院青島能源所崔光磊研究員、董杉木研究員及德國亥姆霍茲柏林材料與能源中心Chao Yang等人利用同步加速器X射線斷層掃描（SX-CT）、電化學阻抗譜（EIS）、飛行時間二次離子質譜（TOF-SIMS）和有限元分析（FEA）建模共同用于解耦基于Li₁₀SnP₂S₁₂的ASSB中的電-化學-機械耦合作用。

其中，作者通過SX-CT清晰地觀察到了電化學誘導的界面相的生成、Li₁₀SnP₂S₁₂固態電解質的意外機械變形及金屬鋰負極的反常蠕變行為，EIS測試證實了在電池靜置和電化學循環過程中其內部阻抗都會逐漸增大的一致結果，TOF-SIMS測試則提供了電化學誘導形成的界面相內部相關元素的超靈敏空間分布的信息。

圖1. 定制斷層掃描單元和光束線設置的示意圖

此外，FEA計算詳細說明了伴隨界面機械變形而演變的應變/應力，這是由電極|電解質界面處的巨大體積變化引起的。而且，FEA還模擬了電解質的形態變化對電勢場分布和離子通量的影響。這些結果表明：

1）由（電）化學反應引起的界面體積變化可以引發固體電極和電解質的機械變形；

2）整體電化學過程可以加速界面化學反應；

3）重新配置的界面反過來影響電解質內的電勢分布和電荷傳輸。

總之，這些迄今為止尚未報道的基本發現有望極大地加深對固-固界面上復雜的電-化學-機械耦合相互作用的理解，并為設計更強大和可靠的界面以加速 ASSB的進一步發展提供啟發性的見解。

圖2. 電池內電勢和離子通量密度的FEA分析結果

Clarifying the Electro-Chemo-Mechanical Coupling in Li₁₀SnP₂S₁₂ based All-Solid-State Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103714