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硫化物固態電解質(SEs)的濕化學可加工性為全固態電池提供了有趣的機會。到目前為止，硫化物SEs是從懸浮在溶劑中的固體前體（懸浮合成）或使用具有受限組成空間的SEs（溶液工藝）從均相溶液中濕法制備的。

韓國蔚山科學技術院Hyun-Wook Lee、Sang Kyu Kwak、延世大學Yoon Seok Jung等報告了一種通用的溶液合成方法，用于從前體制備硫化物SEs。

圖1 硫化物SEs前體在EDA-EDT助溶劑中的溶解結果

在這項工作中，1,2-乙二胺(EDA)和1,2-乙二硫醇(EDT)的二元混合物不僅對傳統前體（Li₂S、P₂S₅、LiCl和Na₂S）具有優異的溶解能力，而且也可以溶解金屬硫化物（如GeS₂和SnS₂），其形成均相溶液的能力允許輕松合成具有高離子導電性的各類硫化物SEs，包括Li₁₀GeP₂S₁₂、Li₆PS₅Cl、Na₁₁Sn₂PS₁₂（30°C時分別為0.74、1.3和0.10 mS cm^?1）。拉曼光譜和理論計算表明，EDA-EDT對GeS₂的出色溶解能力是由于硫醇鹽陰離子的親核性強到足以解離Ge-S鍵。

圖2 使用EDA-EDT制備的Li6PS5Cl的表征

溶液合成SEs在TiS₂電極上的適用性得到了成功證明，研究顯示，采用溶液合成SEs的TiS₂電極表現出高可逆容量和穩定的循環保持能力。

此外，簡單一鍋法合成的Na₂S- Na₁₁Sn₂PS₁₂-C納米復合材料在全固態Na-S電池中也得到了成功的應用，與手動混合電極相比，Na₂S- Na₁₁Sn₂PS₁₂-C具有優越的性能（在第二次循環中為 497 vs 287 mA h g^-1），這歸因于具有源自獨特溶液合成的緊密接觸的納米域。這項研究的結果將為全固態電池的可擴展合成和新軟化學引導超電子導體的發現提供新的機會。

圖3 全固態電池在30 °C下的電化學性能

Universal Solution Synthesis of Sulfide Solid Electrolytes Using Alkahest for All-Solid-State Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202200083

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蔚山科學技術院/延世大學AM：硫化物固態電解質的通用溶液合成

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