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趙景祥/崔小強Chem. Eng. J.：高價Zr摻合NiP促進高效、穩定的全水解

隨著環境問題的加劇和能源短缺，開發環境友好、可持續的能源已成為當務之急。氫被認為是理想的可再生清潔能源，電解水作為最具發展前景和經濟效益的綠色制氫策略受到了廣泛關注。

析氫反應(HER)和析氧反應(OER)是電解水中主要的兩種半反應，但其實際應用受到反應動力學緩慢的嚴重限制。貴金屬(如Pt、Ru)被認為是最優異的HER和OER催化劑，然而，它們的高成本和稀缺性嚴重限制了其的廣泛應用。因此，開發廉價、高效的基于非貴金屬的雙功能電催化劑至關重要。

因此，哈爾濱師范大學趙景祥和吉林大學崔小強（共同通訊）等人通過在Ni₂P中摻雜高價Zr(Zr_xNi_2-xP)來降低反應中間體的能壘來解決目前存在的問題。

采用三電極體系，在1 M KOH中評估了不同催化劑的HER性能。值得注意的是，Zr_0.1Ni_1.9P/NF催化劑在10 mA cm^-2和300 mA cm^-2的電流密度下的過電位僅為68 mV和286 mV，遠低于Ni₂P/NF (108 mV和368 mV)。

更重要的是，在300 mA cm^-2的高電流密度下，Zr_0.1Ni_1.9P/NF的過電位還低于貴金屬Pt/C (307 mV)。雖然Zr_0.1Ni_1.9P/NF在10 mA cm^-2下的HER活性低于貴金屬基材料Pt/C/NF (46 mV)，但與最近報道的非貴金屬電催化劑相比，Zr_0.1Ni_1.9P/NF的性能仍然十分優異。

此外，Zr_0.1Ni_1.9P/NF催化劑也顯示出優異的OER性能，在10 mA cm^-2和300 mA cm^-2的電流密度下的過電位僅為239 mV和395 mV，遠優于Ni₂P/NF(278 mV和440 mV)和貴金屬RuO₂(483 mV @ 300 mA cm^-2)。

同時，與最近報道的非貴金屬OER催化劑相比，Zr_0.1Ni_1.9P/NF在10 mA cm^-2的電流密度下的過電位要低得多。

在雙電極體系中，將Zr_0.1Ni_1.9P/NF電催化劑同時作為陰極和陽極進行全水解。在10 mA cm^-2的電流密度下(1 M KOH)，Zr_0.1Ni_1.9P/NF|| Zr_0.1Ni_1.9P/NF所需的電壓僅為1.54 V。

雖然Zr_0.1Ni_1.9P/NF||Zr_0.1Ni_1.9P/NF的全水解性能并不優于Pt/C/NF||RuO₂/NF (1.50 V)，但與最近報道的雙功能催化劑相比仍然非常具有競爭力。

密度泛函理論(DFT)計算表明，Zr的摻雜有效地調節了Ni₂P的電子結構，加速了H₂O的吸附和解離。

此外，Zr_0.1Ni_1.9P中的Ni和P位點上的氫吸附吉布斯自由能要比Ni₂P小得多，說明Zr的摻雜促進了H的吸附和脫附。同時在Zr_0.1Ni_1.9P中，Ni位點具有最小的氫吸附吉布斯自由能說明Ni位點是活性位點。

通過DFT計算還探究了OER機制，OER過程的電位決定步驟為O^*→OOH^*，并且Zr_0.1Ni_1.9P的自由能變化遠低于Ni₂P，說明加入Zr加速了OER過程。上述結論證實了Zr的摻雜確實加快了全水解的反應動力學。

該工作強調了高價Zr的摻雜對提高催化劑的本征催化活性的影響，并為設計高性能電催化劑提供了新的思路。

High-Valence Zr-Incorporated Nickel Phosphide Boosting Reaction Kinetics for Highly Efficient and Robust Overall Water Splitting, Chemical Engineering Journal, 2022, DOI: 10.1016/j.cej.2022.140908.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.140908.

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趙景祥/崔小強Chem. Eng. J.：高價Zr摻合NiP促進高效、穩定的全水解

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