近年來，無機全固態鋰離子電池（ASSLIB）因其固有的安全性和不斷提高的離子導電性和界面穩定性而迅速發展。例如，基于硫化物的固態電解質（SSE）的高離子導電性甚至超過了常規液體電解質。基于鹵化物的SSE，如Li3InCl6（LIC）和Li2.633Er0.633Zr0.367Cl6，即使沒有保護涂層，也具有寬的電化學穩定窗口和穩定的陰極界面。因此，在最近的文獻中，無機ASSLIB的循環穩定性得到了顯著改善。超過850個周期的長期循環性能已經實現，容量保留率為91.5%（下圖）。
然而，無機ASSLIB的倍率能力仍然遠遠低于在電動汽車中實際應用的要求。來自美國高級電池聯盟（USABC）報告稱，快充被定義為在為4C時保持40%的容量。不幸的是，最先進的無機ASSLIB只能在非常低的電流密度下運行，例如0.1C和0.2C。
快充無機ASSLIB的主要挑戰是復合陰極內部和外部界面的Li+和電子導電性有限。一方面，在復合陰極的內部界面，陰極材料的體積變化導致陰極材料與SSE之間的接觸減少，從而減少了陰極/SSE界面的Li+轉移。為了增強Li+轉移動力學，基于溶液法開發了各種用于陰極材料表面改性的各種原位SSE涂層策略。
此外，薄SSE層的制造也有利于更短的Li+轉移路徑。另一方面，使用碳添加劑來增強復合陰極中的電荷轉移動力學面臨巨大障礙。碳添加劑的高電子導電性加速了SSE的分解，導致復合陰極中形成不良的界面層。
在復合陰極的外部界面，陰極和集流體的界面至關重要，但被忽視了。只有一項模擬工作推測，Li+和電子導電在集流體的界面上都受到限制。因此，了解陰極/集流體界面的降解機制和合理策略的設計對于ASSLIB的高倍率性能至關重要。
加拿大西安大略大學孫學良院士，多倫多大學Chandra Veer Singh和國家動力電池創新中心王建濤等人在Advanced Functional Materials上發表文章Fast-Charging Halide-Based All-Solid-State Batteries by Manipulation of Current Collector Interface，聚焦于集流體界面的演變及優化。
本文研究了在25和-10°C的LiCoO2/Li3InCl6（LCO/LIC）ASSLIB中鋁箔集流體和復合陰極之間的界面演變。通過詳細的電化學測試、X射線表征結合密度泛函理論（DFT）計算和界面形貌觀察，結果表明，鋁箔和LIC之間的副反應是集流體在25°C下界面穩定性的主要挑戰。副反應導致鋁箔腐蝕和LIC電解質分解，導致循環穩定性下降和倍率性能差。
為了避免兩者的副反應，作者利用類石墨烯碳（GLC）涂層改性的鋁箔避免了鋁箔和LIC之間的直接接觸，從而避免了集流體界面的副反應，這明顯提升了全固態電池的倍率性能和循環穩定性。
GLC Al ASSLIB在1C下，初始容量為102.9 mAh g-1，150個周期后，容量保留率為89.1%。在5C下，還實現了69 mAh g-1的高容量。GLC Al ASSLIB在低溫（-10°C）下的電化學性能也大大提高，這表明GLC改性不僅避免了副反應，還增強了集流體界面上的Li+和電子轉移動力學。
本研究收集的結果表明，集流體作為陰極的外部界面對無機ASSLIB的性能至關重要。在全氣候環境中設計快充ASSLIB時，應考慮此界面反應和動力學。
圖2. 裸鋁和GLC包覆鋁固態電池的室溫電化學性能
圖3. 循環后的裸鋁和GLC包覆鋁集流體和陰極的XPS表征
圖4. 循環后的裸鋁和GLC包覆鋁集流體的ToF-SIMS表征
圖5. 循環后的裸鋁和GLC包覆鋁集流體的形態演變
圖6. 裸鋁和GLC包覆鋁的低溫電化學和XPS表征
孫學良，世界著名的能源材料領域頂尖科學家，加拿大皇家科學院和加拿大國家工程院兩院院士，2021年當選中國工程院外籍院士，國際電化學能源科學院常務副主席，加拿大納米能源材料領域首席科學家。
現任國際電化學能源科學院（IOAEES）的主席，擔任Springer旗下國際期刊Electrochemical Energy Review主編（影響因子28.905）。2020年與2021年全球前2%頂尖科學家（終身科學影響力）；連續4年（2018年-2021年）入選科睿唯安全球“高被引科學家” 。已發表Nature/Science子刊、Adv. Mater, J.Am.Chem.Soc., Angew.Chem.Int. Edit., Adv.Mater., Energy Environ.Sci.等高水平論文550篇，總引用次數40000次，H因子105，獲11項美國及PCT國際專利。編寫4本英文著作和撰寫18本英文著作的章節，在國際會議上做過150多場大會/主題/邀請報告，受邀參加了140多場國際學術會議。孫學良教授的研究主要圍繞新型材料的開發，以及其在電化學能源轉化和儲存系統中的應用，覆蓋了從基礎科學到納米應用技術、再到新興的清潔能源工程范疇，研究領域包括固態電池、二次液態電池和燃料電池等重點從事鋰離子電池，固態電池和燃料電池研究與應用。
王建濤，國家動力電池創新中心教授級高級工程師。2006年7月于北京科技大學獲得學士學位；2006年9月起進入中國科學院理化技術研究所攻讀碩士、博士學位，2011年7月獲得博士學位。2015年入選北京市科技新星計劃，現任國聯汽車動力電池研究院有限責任公司創新事業部總經理。
長期從事高性能鋰離子電池關鍵正負極材料及關鍵技術研究和開發工作。先后主持國家自然科學基金1項、北京市自然科學基金、北京市自然科學基金海淀聯合創新基金課題、北京市科技計劃項目、北京市懷柔區重點等多項國家和省部級項目，骨干參與國家“863”科技計劃、973科技計劃、自然科學基金、重大協同創新平臺項目、北京市重點成果轉化統籌項目等相關項目10余項。北京市自然科學基金項目通訊評審專家。
申請國家專利40多項，發表國內外論文30多篇，撰寫英文論著1章。
Fast-Charging Halide-Based All-Solid-State Batteries by Manipulation of Current Collector Interface. Adv. Funct. Mater.2022, 2200767
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adfm.202200767
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