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官輪輝/詹紅兵ACS Catal.：薄N-摻雜碳?xì)ぐ驳挠行騊t合金納米顆粒助力ORR

碳納米材料負(fù)載的有序Pt合金電催化劑由于其獨(dú)特的電子和幾何結(jié)構(gòu)而具有催化性能，因此受到廣泛關(guān)注，尤其是在氧還原反應(yīng)（ORR）方面。然而，基于簡(jiǎn)單的方法制備均勻且結(jié)構(gòu)有序的Pt合金電催化劑仍亟需解決。

近日，中科院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所官輪輝研究員和福州大學(xué)詹紅兵教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種兩步直接退火法合成均勻有序的PtFe合金納米粒子，在薄N摻雜碳（NC）殼的保護(hù)下，負(fù)載在單壁碳納米角（SWCNHs）上，該殼由原位生成在第一次退火處理期間，小的有機(jī)配體（即苯胺）的聚合和熱解。在H₂氣氛中進(jìn)行第二次退火處理9 h后，獲得PtFe@NC/SWCNHs(H₂-9h)。

PtFe@NC/SWCNHs(H₂-9h)在石墨化的SWCNH載體上表現(xiàn)出均勻有序的PtFe納米粒子，具有面心四方（fct）結(jié)構(gòu)（有序度：>80%，平均尺寸：5.2 nm）。

由于增強(qiáng)的電子來自有序fct-PtFe結(jié)構(gòu)的相互作用，在不去除NC殼下PtFe@NC/SWCNHs(H₂-9h)樣品顯示出對(duì)ORR的高質(zhì)量活度（0.9 V時(shí)為1.53 A/mg_Pt）和比活度（0.9 V時(shí)為3.61 mA/cm²）。

更重要的是，PtFe@NC/SWCNHs(H₂-9h)在長(zhǎng)期穩(wěn)定性測(cè)試后仍然保持高催化活性，主要是由于有序的fct-PtFe結(jié)構(gòu)和NC殼的保護(hù)，分別為Fe浸出和納米顆粒聚集提供了強(qiáng)大的抵抗力。所提出的策略被推廣到制造不同有序的PtM或Pt₃M（M=Fe/Co）合金電催化劑。

Direct Thermal Annealing Synthesis of Ordered Pt Alloy Nanoparticles Coated with a Thin N-Doped Carbon Shell for the Oxygen Reduction Reaction. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c02434.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c02434.

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