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復(fù)旦車仁超AM：鈣鈦礦負(fù)極實(shí)現(xiàn)60C快充和2000次長(zhǎng)循環(huán)鋰離子電池

鈣鈦礦型氧化物廣泛用于能量轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)，但抑制倍率的相變和大的體積變化阻礙了大多數(shù)鈣鈦礦型氧化物在高倍率電化學(xué)儲(chǔ)能中的應(yīng)用。

復(fù)旦大學(xué)車仁超等展示了一種缺陽(yáng)離子鈣鈦礦CeNb₃O₉(CNO)負(fù)極材料，它可以在高充電/放電倍率下儲(chǔ)存足夠量的鋰，即使合成顆粒的尺寸在微米量級(jí)。

圖1 CNO的電化學(xué)性能

研究顯示，這種新型缺陽(yáng)離子CNO鈣鈦礦負(fù)極材料表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和極高的倍率性能，在60 C (15 A g^-1)時(shí)，相當(dāng)于充電一分鐘，CNO負(fù)極可獲得超過(guò)52.8%的容量。

此外，CNO負(fù)極材料在50 C (12.5 A g^-1)下2000次充放電循環(huán)后表現(xiàn)出96.6%的容量保持率。優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性歸因于Ce原子的原子短程有序的形成；出色的倍率性能可以通過(guò)多個(gè)方向上固有的大間隙位、嵌入贗電容、原子短程有序和陽(yáng)離子空位增強(qiáng)的鋰離子三維傳導(dǎo)網(wǎng)絡(luò)來(lái)解釋。

圖2 恒電流充放電過(guò)程中CNO的原位結(jié)構(gòu)表征

在電化學(xué)循環(huán)過(guò)程中，電化學(xué)非活性Ce層中原子短程有序的形成阻止了鋰離子嵌入引起的剛性單位模位移，并防止了局部和長(zhǎng)程結(jié)構(gòu)重排，這將穩(wěn)定具有低應(yīng)變特性的宿主結(jié)構(gòu)，有助于電池循環(huán)性能。

此外，原子的短程有序可能會(huì)抑制倍率抑制的長(zhǎng)程鋰有序化，并防止八面體傾斜引起的有限鋰遷移率，這有利于鋰離子在CNO內(nèi)的遷移。此外，陽(yáng)離子空位為鋰離子更容易遷移提供了額外的垂直路徑，從而導(dǎo)致無(wú)限的三維鋰離子遷移路徑，這進(jìn)一步促進(jìn)了鋰離子在鈣鈦礦中的擴(kuò)散。這些結(jié)構(gòu)特征和機(jī)制可用于設(shè)計(jì)用于快速充電和長(zhǎng)壽命鋰離子電池的先進(jìn)鈣鈦礦電極材料。

圖3 DFT計(jì)算的CNO的Li⁺嵌入位點(diǎn)和鋰離子遷移路徑

Atomic short-range order in a cation-deficient perovskite anode for fast-charging and long-life lithium-ion batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202200914

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