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孫學(xué)良/莊衛(wèi)東/王建濤Small：高循環(huán)性能富鎳層狀正極材料的結(jié)構(gòu)和電荷調(diào)節(jié)策略

富鎳層狀氧化物是商業(yè)高能量密度鋰離子電池非常有前途的正極材料。然而，限制其廣泛應(yīng)用的主要瓶頸是其固有的不穩(wěn)定晶體結(jié)構(gòu)和高反應(yīng)性表面引起的容量衰減和安全問題。

在此，加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良教授、國聯(lián)汽車動(dòng)力電池研究院莊衛(wèi)東教授及有研集團(tuán)王建濤等人通過在富鎳正極中引入高價(jià)Ta⁵⁺離子同時(shí)實(shí)現(xiàn)表面結(jié)構(gòu)和體電荷的調(diào)節(jié)，表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能和熱穩(wěn)定性，尤其是顯著的循環(huán)穩(wěn)定性，改性正極在1C倍率下循環(huán)768次后容量保持率高達(dá)80%。

作者通過結(jié)合第一性原理計(jì)算和組合表征，包括球差校正透射電子顯微鏡 (AC-TEM)、同步加速器X射線吸收光譜 (XAS)、微分電化學(xué)質(zhì)譜 (DEMS) 以及各種原位耦合技術(shù)，提出了富鎳正極中高價(jià)Ta⁵⁺離子取代的功能機(jī)制的綜合觀點(diǎn)。

圖1. Ta取代對(duì)電池電化學(xué)性能的影響

由于表面部分Ta富集，通過表面調(diào)節(jié)防止深度充電中的表面Ni的還原和遷移，實(shí)現(xiàn)了Li⁺嵌入/脫嵌的高度可逆性。此外，提高電荷密度及其在氧上的局部電荷調(diào)節(jié)顯著抑制了微裂紋和氧損失，從而防止了受調(diào)節(jié)表面的碎裂和與氧骨架相關(guān)的結(jié)構(gòu)退化。

本研究強(qiáng)調(diào)了富鎳正極集成優(yōu)化策略的重要性，并作為案例研究，為富鎳層狀正極的高價(jià)離子取代的潛在機(jī)制提供了新穎而深入的見解。

圖2. Ta取代對(duì)整體結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和完整性的影響

Structure and Charge Regulation Strategy Enabling Superior Cyclability for Ni-Rich Layered Cathode Materials, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202104282

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