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河大趙勇Small：多功能準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)同時(shí)穩(wěn)定鋰金屬電池正負(fù)極

聚合物基準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)（QSE）是解決鋰金屬電池安全問(wèn)題的有效手段，其長(zhǎng)期穩(wěn)定性對(duì)電解質(zhì)與正負(fù)極之間穩(wěn)定的固體電解質(zhì)界面（SEI）層提出了更高的要求。

河南大學(xué)趙勇等證明了硅摻雜的聚醚（PTCD）可以作為QSE的多功能單元來(lái)滿足上述要求。

圖1 硅摻雜聚醚網(wǎng)絡(luò)的作用機(jī)理

硅摻雜聚醚是由四環(huán)氧環(huán)硅氧烷(TOCS)和1,3-二氧戊環(huán)(DOL)共聚而成，其中 TOCS作為功能單元，可以在正極和負(fù)極表面形成具有豐富Li_xSiO_y的穩(wěn)定堅(jiān)固SEI層。

此外，硅摻雜聚醚網(wǎng)絡(luò)的高機(jī)械強(qiáng)度可顯著抑制鋰枝晶的生長(zhǎng)并減少副反應(yīng)。同樣重要的是，QSE中聚醚網(wǎng)絡(luò)與液相之間的強(qiáng)相互作用可抑制醚的揮發(fā)，從而提高鋰金屬電池的安全性能。

圖2 準(zhǔn)固態(tài)鋰金屬電池的電化學(xué)性能

結(jié)果顯示，采用這種硅摻雜聚醚網(wǎng)絡(luò)的Li|QSE|LiFePO₄電池在1C（30℃）循環(huán)400次后容量保持率高達(dá)97.5%，循環(huán)1000次后容量保持率也達(dá)到了78.1%。此外，組裝的Li|QSE|LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂電池在100次循環(huán)后可逆容量幾乎沒有衰減。

因此，這種具有交聯(lián)結(jié)構(gòu)的硅摻雜聚合物的概念為設(shè)計(jì)固態(tài)或準(zhǔn)固態(tài)聚合物電解質(zhì)以實(shí)現(xiàn)正負(fù)極的長(zhǎng)期穩(wěn)定運(yùn)行提供了重要的策略。

圖3 Li-Li對(duì)稱電池的電化學(xué)測(cè)試和鋰形態(tài)

A Multifunctional Silicon-Doped Polyether Network for Double Stable Interfaces in Quasi-Solid-State Lithium Metal Batteries. Small 2022. DOI: 10.1002/smll.202106395

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