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廈門大學(xué)NML：通過“三合一”策略提高富鋰錳正極的電化學(xué)性能

富鋰錳（LMR）正極材料在實際應(yīng)用前還有很多問題需要解決，包括有害的電壓衰減和中等倍率能力等。元素?fù)诫s可以有效解決上述問題，但會造成容量損失。引入適當(dāng)?shù)娜毕菘梢詮浹a容量損失，然而又會導(dǎo)致結(jié)構(gòu)錯配和應(yīng)力累積。

在此，廈門大學(xué)謝清水副教授、王來森副教授、瞿佰華副教授等人提出了一種將陽離子-聚陰離子共摻雜、缺陷構(gòu)建和應(yīng)力工程相結(jié)合的“三合一”方法。通過十二烷基硫酸鈉（SDS，一種陰離子表面活性劑）的自組裝行為和隨后的高溫煅燒過程，在LMR正極材料中預(yù)先構(gòu)建了有缺陷的結(jié)構(gòu)。

共摻雜Na⁺/SO₄^2-可以穩(wěn)定層狀骨架，增強容量和電壓穩(wěn)定性。誘導(dǎo)的缺陷會激活更多的反應(yīng)位點并促進(jìn)電化學(xué)性能。同時，獨特的交替分布的缺陷帶和晶體帶結(jié)構(gòu)可以減輕循環(huán)時電池參數(shù)變化引起的應(yīng)力積累。

圖1. “三合一”設(shè)計策略示意圖

因此，改性LMR正極在0.2C下循環(huán)100次后放電容量達(dá)到273 mAh g^-1，容量保持率為94.1%。即使在2C下，1000次循環(huán)后仍具79.6%的高容量保持率，容量為152 mAh g^-1。電壓衰減也得到了顯著抑制，1000次循環(huán)后電壓保持率高達(dá)74.5%，每次循環(huán)僅有0.907 mV的極低衰減。

毫無疑問，與原始LMR相比，改性正極的容量和電壓穩(wěn)定性顯著增強。上述結(jié)果證明了這種“三合一”方法在抑制電壓衰減、增強離子擴散以及提高LMR正極綜合電化學(xué)性能方面的有效性。

圖2. 改性LMR正極的電化學(xué)性能

Boosting the Electrochemical Performance of Li- and Mn-Rich Cathodes by a Three-in-One Strategy, Nano-Micro Letters 2021. DOI: 10.1007/s40820-021-00725-0

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