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李成超/何軍AFM: 雙氧化還原位點(diǎn)實(shí)現(xiàn)二維共軛MOF中的高容量儲(chǔ)鈉

二維π-d共軛金屬有機(jī)骨架（c-MOFs）由于其在有機(jī)電解液中的高本征電導(dǎo)率和穩(wěn)定性而成為鈉離子電池（SIBs）的有希望負(fù)極候選者。然而，開發(fā)具有多氧化還原位點(diǎn)的c -MOFs以提高SIBs的整體性能仍是巨大的挑戰(zhàn)。

在此，廣東工業(yè)大學(xué)李成超教授、何軍教授等人報(bào)道了具有電化學(xué)活性的六氮雜三萘基2D π-d c-MOFs（HATN-XCu，X = O/S）作為具有雙氧化還原位點(diǎn)的先進(jìn)負(fù)極材料，從而實(shí)現(xiàn)了Na⁺的高容量可逆存儲(chǔ)。在溫和條件下，六氮雜三萘六羥基（HATN-6OH）和HATN-6SR（SR：2-巰基乙酸2-乙基己酯）通過與銅離子配位制備了層狀堆疊的c-MOFs，該材料具有有序的蜂窩狀孔（直徑≤2.5 nm）。

研究表明，有序多孔層堆疊結(jié)構(gòu)為離子沿堆疊方向提供了快速傳輸和擴(kuò)散通道。非原位FTIR和XPS表征表明，HATN-XCu的雙氧化還原位點(diǎn)分別來自HATN -配體和[CuX₄]單元豐富的C=N基團(tuán)，氧化還原活性C=N基團(tuán)可以發(fā)生多電子反應(yīng)以聚集大量的Na⁺，而[CuX₄]單元也經(jīng)歷兩個(gè)連續(xù)的可逆單電子氧化還原。

圖1. HATN-OCu和HATN-SCu電極的儲(chǔ)鈉機(jī)理

基于雙氧化還原位點(diǎn)的協(xié)同效應(yīng)，HATN-OCu負(fù)極表現(xiàn)出令人印象深刻的可逆容量（0.1 A g^-1時(shí)為500 mAh g^-1）和高倍率性能（5 A g^-1時(shí)為151 mAh g^-1）。作為概念驗(yàn)證，作者進(jìn)一步組裝了基于HATN-OCu負(fù)極和Na₃V₂(PO₄)₂O₂F（NVPOF）正極的鈉離子全電池，其可提供高倍率容量（5 A g^-1時(shí)為117 mAh g^-1）和穩(wěn)定的長循環(huán)壽命（在2 A g^-1下循環(huán)500次后容量保持率為80%）。

此外，全電池在448 W kg^-1的功率密度下實(shí)現(xiàn)了124 Wh kg^-1的高能量密度。即使能量密度增加到14 000 W kg^-1，電池仍能提供71 Wh kg^-1的能量密度，這意味著該全電池在實(shí)際儲(chǔ)能中具有應(yīng)用前景。這項(xiàng)研究為設(shè)計(jì)高容量π-d c-MOFs材料提供了啟示，將促進(jìn)儲(chǔ)能應(yīng)用的快速發(fā)展。

圖2. HATN-OCu||NVPOF全電池的儲(chǔ)能性能

Dual-Redox Sites Guarantee High-Capacity Sodium Storage in Two-Dimension Conjugated Metal–Organic Frameworks, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202112072

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