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?柏林工大/蘇大AM: 循環(huán)氫吸附/脫附策略，助力LaNi5金屬間化合物高效穩(wěn)定催化OER

氧析出反應(yīng)(OER)緩慢的動力學(xué)被認(rèn)為是電化學(xué)水分解實現(xiàn)高效產(chǎn)氫的瓶頸。因此，設(shè)計高活性、經(jīng)濟有效、耐用的電催化劑對于加速OER動力學(xué)至關(guān)重要。最近，基于過渡金屬的金屬間化合物(TM：Fe、Co、Ni、Mn)由于其低電阻率、組成可調(diào)和獨特的晶體結(jié)構(gòu)而受到了特別的關(guān)注。在這些金屬間化合物中，TM物種會在堿性O(shè)ER過程中原位轉(zhuǎn)化為活性羥基氧化物，從而提高催化活性。

此外，在大多數(shù)情況下，催化劑只在表面進(jìn)行了重組，從而產(chǎn)生了具有高導(dǎo)電性的獨特核殼結(jié)構(gòu)。盡管在相關(guān)研究領(lǐng)域取得了很大進(jìn)展，但目前仍急需尋找高效的新型金屬間化合物以揭示它們的活性結(jié)構(gòu)、了解它們的OER機制和得出它們的組成-結(jié)構(gòu)-性能的關(guān)系。

近日，柏林工業(yè)大學(xué)Prashanth W. Menezes和蘇州大學(xué)康振輝、陳子亮等開發(fā)了一種氫處理策略，使LaNi₅能夠高活性和穩(wěn)定電催化析氧反應(yīng)(OER)。具體而言，研究人員通過對LaNi₅進(jìn)行多次氫吸收和解吸循環(huán)，產(chǎn)生重復(fù)晶格體積變化以增強晶體缺陷、晶格應(yīng)變、晶粒細(xì)化和顆粒裂紋，這大大提高了金屬位點的暴露率。

此外，通過一系列光譜特征，研究人員發(fā)現(xiàn)在OER過程中，稀土La形成La(OH)₃粘覆在粒子表面，隨后超細(xì)γ-NiOOH納米粒子在La(OH)₃上生成，并最終形成多孔γ-NiOOH/La(OH)₃/LaNi₅核殼結(jié)構(gòu)。

La(OH)₃的約束和耦合作用顯著抑制了活性γ-NiOOH納米粒子的聚合，導(dǎo)致γ-NiOOH納米粒子均勻和充分地暴露在電解質(zhì)。這使得催化劑具有豐富的活性位點、加速電荷轉(zhuǎn)移和傳質(zhì)、高結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性以及優(yōu)化對中間體的吸附能。

因此，優(yōu)化后的LaNi₅-H-11h/NF電催化劑在100 mA cm^-2處的OER過電位僅為322 mV；其在工業(yè)級電流密度(~560 mA cm^-2)下能夠連續(xù)穩(wěn)定運行10天，表現(xiàn)出超高OER穩(wěn)定性。

Reviving Oxygen Evolution Electrocatalysis of Bulk La-Ni Intermetallics via Gaseous Hydrogen Engineering. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202208337

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