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孫世剛院士/樓耀尹Nature子刊：FE近100%！CuCo納米片實現安培級電合成氨

為實現低碳排放和環境保護，開發能夠將硝酸鹽（NO₃^?）有效還原為氨（NH₃）的電催化劑越來越受到關注。

基于此，廈門大學孫世剛院士和樓耀尹博士（共同通訊作者）等人報道了一種CuCo雙金屬催化劑，其具有類似Cu型亞硝酸鹽還原酶的雙功能性，通過兩個活性中心的協同作用去除NO₂^–。

其中，Co充當電子/質子的供體中心，而Cu有利于NO_x^–的吸附/結合。CuCo納米片電催化劑在-0.2 V下，電流密度為1035 mA cm^?2時可提供100±1%的法拉第效率（FE），NH₃的生成速率達到4.8 mmol cm^-2 h^-1（960 mmol g_cat^-1 h^-1）的高活性。

通過DFT計算，作者在原子水平上揭示了Cu、Co和CuCo上的NO₃^?RR機制。作者計算了*NO₃物種及其衍生物在Cu(111)、Co(111)和CuCo(111)表面上的吉布斯自由能（ΔG）。

就熱力學而言，Cu(111)、Co(111)和CuCo(111)上的速率決定步驟（RDS）為初始*NO₃吸附步驟，CuCo(111)上所需能量（0.17 eV）(0.17 eV)較Cu(111)（0.61 eV）和Co(111)（0.34 eV）低，表明CuCo(111)上對NO₃^?的吸附更強。

Co(111)上初始的*NO₃形態的ΔG比Cu(111)上的要低，導致更好的NO₃^?RR性能。

對比Co(111)上*NO₃和*H的ΔG，*H的吸附更強，而NO₃^?的吸附較差。引入Cu原子改變了CuCo(111)的電子結構，增強了NO₃^?在CuCo(111)上的吸附，同時Co位點被Cu點位部分取代也降低了*H位的覆蓋率。

因此，Cu₅₀Co₅₀中電子的重新分配促進了電子的轉移速率，提高了NO₃^?RR的催化動力學。

Cu和Co位點在Cu₅₀Co₅₀上的共同調節可以平衡*H和*NO₃的吸附能，不僅降低了NO₃^?還原的能勢障，而且提高了加氫性能。

Ampere-level current density ammonia electrochemical synthesis using CuCo nanosheets simulating nitrite reductase bifunctional nature. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-35533-6.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-35533-6.

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