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由于C-O鍵的保留，中間體對氧的優(yōu)先吸附可提高甲醇的選擇性，但吸附劑與表面的相互作用主要與催化劑中過渡金屬的d-態(tài)有關(guān)，很難在不影響碳親和力下促進氧結(jié)合中間體的形成。

基于此，天津大學(xué)鞏金龍教授（通訊作者）等人報道了一種將金屬的d-態(tài)與碳的s-態(tài)混合的策略，該策略促進了在吸附質(zhì)表面成鍵過程中產(chǎn)生的催化劑的sp態(tài)的顯著變化，從而可以避免碳和氧吸附能之間的相互依賴。

鉬（Mo）基碳化物納米顆粒（Mo₂C/N-CNT）作為候選催化劑，因為Mo位點被證明在CO₂加氫過程中穩(wěn)定C_xH_yO_z中間體。在-1.1 V時，Mo₂C/N-CNT的最高甲醇高法拉第效率（FE）達(dá)到了80.4%。

在CO還原條件下，CH₃OH的選擇性遠(yuǎn)低于CO₂RR。作者計算了*CO的解吸自由能，發(fā)現(xiàn)*CO在Mo₂C/N-CNT表面的解吸自由能顯著降低，不利于*CO在Mo₂C/N-CNT表面的后續(xù)轉(zhuǎn)化。

結(jié)果表明，CH₂O*可能是Mo₂C/N-CNT表面生成CH₃OH的中間產(chǎn)物，CH₃OH可能同時存在于CO₂還原和CO還原過程中。在CO₂還原過程中，Mo₂C/N-CNT表面生成CH₄可能主要通過CO途徑。

Mo₂C/N-CNT表面在1800-2100 cm^-1之間，沒有檢測到明顯的*CO吸收峰，表明Mo₂C/N-CNT表面的*CO結(jié)合不強。

從熱力學(xué)方面，羥基修飾的Mo₂C表面更傾向于吸收*OCHO*中間體，而不是*COOH中間體，在反應(yīng)開始時CO₂更傾向于轉(zhuǎn)化為*OCHO*。

根據(jù)原位ATR-SEIRAS和DFT計算結(jié)果，*CO很容易從Mo₂C/N-CNT表面脫附，不利于后續(xù)的轉(zhuǎn)化。在生成*OCHO*后，還原得到H₂C*O*OH中間體，進一步反應(yīng)生成CH₂O*和CH₃OH。

Selective CO₂ electroreduction to methanol via enhanced oxygen bonding. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-35450-8.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-35450-8.

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