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Science子刊：基于光和電雙響應的MOFs，闡明單金屬位點和簇在CO2還原中的作用

將CO₂光還原或電還原成高價值產品是實現碳中和的一個很有希望的戰略。基于此，華南師范大學蘭亞乾教授（通訊作者）等人報道了利用金屬卟啉[四（4-羧基苯基）卟啉-M（M-TCPPs）]和用于光催化和電催化CO₂還原的還原性POM（分別為PCR和ECR），構建了一系列基于多金屬氧酸鹽的金屬有機框架（M-POMOFs），并揭示了單金屬位點和簇在催化中的作用之間。Fe-POMOF表現出優異的選擇性（97.2%），在PCR中甲烷產量高達922 μmol/g，在ECR中CO₂轉化為CO的法拉第效率（FE）高達92.1%。

通過DFT計算，作者研究了Fe-POMOF的光還原和電還原過程。在PCR反應中，發現最高和最低的占據分子軌道（HOMO和LUMO）分別位于Fe-TCPP和POM簇中。結果表明，POM簇可以作為光還原的活性位點。

作者還計算了POM在-0.88 V臨界電位下的自由能圖（PED）。其中，第二步（*COOH→*CO/*HCOOH）是確定CO₂還原產物的關鍵過程。由于ΔG^CH4₂（-0.484 eV）＜ΔG^CO₂（-0.404 eV），可以推斷POM在光催化過程中優先選擇CH₄途徑而不是CO途徑。

由于POM是光催化的活性位點，因此CH₄是光還原的主要產物。由于*COOH在M-TCPP上的吸附比在POM上更強，因此POM仍應是CO₂RR的催化活性位點，且每種金屬的催化活性差異不大。

Fe-POMOF在所有金屬中具有最小的LUMO-HOMO間隙，同時實驗還表明Fe-POMOFs的能隙是最小的，因此Fe的光吸收效率高于其他金屬。Bader電荷分析表明，Fe-TCPP與POM混合時，在所有金屬中具有較大的電荷（-0.72），導致POM中更高的LUMO水平，從而增加過電位，進而增加CO₂RR的活性效率。

Demystifying the roles of single metal site and cluster in CO₂ reduction via light and electric dual-responsive polyoxometalate-based metal-organic frameworks. Sci. Adv., 2022, DOI: 10.1126/sciadv.add5598.

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add5598.

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Science子刊：基于光和電雙響應的MOFs，闡明單金屬位點和簇在CO2還原中的作用

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