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Maria Forsyth/孟穎EES: 基于醚類輔助離子液體電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)高壓鋰金屬電池

未來(lái)的可充電鋰金屬電池（LMB）需要合理的電解液設(shè)計(jì)來(lái)穩(wěn)定電解液與鋰金屬負(fù)極和高壓正極之間的界面，這仍然是在LMB中實(shí)現(xiàn)高循環(huán)性能的最大挑戰(zhàn)。

在此，澳大利亞迪肯大學(xué)Maria Forsyth教授、美國(guó)加州大學(xué)圣迭戈分校孟穎教授等人報(bào)道了一種醚類物質(zhì)輔助的離子液體電解質(zhì)，其具有優(yōu)異的鋰金屬沉積、高電壓（5V）穩(wěn)定性和不可燃性。作者證明了將醚溶劑1,2二甲氧基乙烷（DME）添加到基于N-甲基、N-丙基吡咯烷雙（氟磺酰基）亞胺的高鋰鹽濃度電解液中，可通過(guò)鋰溶劑化殼配位環(huán)境的變化增強(qiáng)離子動(dòng)力學(xué)。

離子液體電解質(zhì)中添加20 wt%的DME在離子電導(dǎo)率、鋰擴(kuò)散率和鋰電鍍/剝離動(dòng)力學(xué)方面具有最佳改善，從而為鋰金屬/LFP（3.5 V）電池帶來(lái)穩(wěn)定的高倍率循環(huán)。此外，作者在下一代高能量密度、高電壓正極（NMC811，4.4 V級(jí)和NMC622，4.3 V級(jí)）的長(zhǎng)期循環(huán)中展示了這種有前途的電解質(zhì)系統(tǒng)，以利用其高電化學(xué)穩(wěn)定性。

圖1. 基于該電解質(zhì)的LMB的電化學(xué)性能

具體而言，在室溫和高溫下二者均表現(xiàn)出高庫(kù)侖效率（>99.5%），且NMC622|Li電池具有3.8 mAh/cm²的高實(shí)際面積容量，100次循環(huán)后的容量保持率為 91%。低溫聚焦離子束 SEM（Cryo-FIB/SEM）圖像和通過(guò)滴定氣相色譜（TGC）方法確定的非活性鋰和SEI形成的量化表明，醚類物質(zhì)添加的離子液體化學(xué)能夠?qū)崿F(xiàn)理想的鍍鋰微結(jié)構(gòu)，具有高堆積密度、最小的“死”或非活性鋰形成和無(wú)枝晶的長(zhǎng)期循環(huán)。

除了對(duì)循環(huán)電極表面的XPS研究外，作者還通過(guò)分子動(dòng)力學(xué)（MD）模擬證明了添加DME后電解質(zhì)界面化學(xué)的變化在緊湊穩(wěn)定SEI的形成中起決定性作用。鋰負(fù)極SEI層富含氟化物和氧化物基無(wú)機(jī)物質(zhì)，有助于穩(wěn)定循環(huán)而不會(huì)產(chǎn)生任何鋰枝晶。這項(xiàng)研究介紹了一種更安全的電解質(zhì)技術(shù)，適用于下一代LMB的實(shí)際應(yīng)用。

圖2. 通過(guò)MD模擬進(jìn)行電解質(zhì)界面分析

Interphase control for high performance lithium metal batteries using ether aided ionic liquid electrolyte, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D1EE02929K

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