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魯兵安/王星輝/程樹英Adv. Sci.：三維柔性鋰主體，10mA/cm2穩(wěn)定循環(huán)1600小時(shí)！

鋰由于其突出的理論比容量，作為下一代高性能電池的替代負(fù)極而備受關(guān)注。然而，鋰金屬負(fù)極（LMAs）的商業(yè)化受到不均勻的鋰沉積和劣質(zhì)電解質(zhì)-負(fù)極界面的嚴(yán)重影響，尤其是在高電流和高容量下。

湖南大學(xué)魯兵安、福州大學(xué)王星輝、程樹英等開發(fā)了一種在碳纖維布上具有CoSe₂納米顆粒錨定氮摻雜碳納米片陣列的分級(jí)三維結(jié)構(gòu)（CoSe₂–NC@CFC），以調(diào)節(jié)鋰成核/沉積過程并穩(wěn)定電解質(zhì)-負(fù)極界面。

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圖1. 材料制備及表征

這種新穎的設(shè)計(jì)中，CoSe₂–NC@CFC具有以下優(yōu)點(diǎn)：首先，摻雜的N鍵配置和CoSe₂納米顆粒的均勻分布賦予CFC優(yōu)異的親鋰性，從而促進(jìn)具有小過電勢的均勻鋰沉積行為。其次，由于Li的高還原性，CoSe₂納米顆粒在初始Li成核過程中轉(zhuǎn)化為Li₂Se/Co納米顆粒，可以作為有序的Li成核位點(diǎn)來調(diào)節(jié)Li的沉積。

更重要的是，原位生成的富含Li₂Se的 SEI具有較高的離子電導(dǎo)率、化學(xué)穩(wěn)定性和機(jī)械強(qiáng)度，這有利于Li⁺的快速傳輸和電解質(zhì)-負(fù)極界面的穩(wěn)定性。此外，CoSe2–NC@CFC的大比表面積和多孔結(jié)構(gòu)顯著降低了局部電流密度并最小化了體積膨脹，從而可保證穩(wěn)定的循環(huán)行為。

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圖2. 對(duì)稱電池性能

因此，CoSe₂–NC@CFC可以容納高達(dá)40 mAh cm^–2面積容量的鋰，并且沒有明顯的枝晶形成和體積變化。基于Li/CoSe₂–NC@CFC負(fù)極的對(duì)稱電池在10 mA cm^-2/10 mAh cm^-2和5 mA cm^-2/20 mAh cm^-2下提供了1600小時(shí)的超長壽命。

此外，組裝的Li/CoSe₂–NC@CFC//LiFePO₄全電池在超過1000次循環(huán)中表現(xiàn)出令人印象深刻的長期循環(huán)性能，并且軟包電池在各種折疊狀態(tài)下都能按預(yù)期工作。所提出的優(yōu)化策略結(jié)合結(jié)構(gòu)和SEI改性被證明對(duì)于開發(fā)柔性和穩(wěn)定的LMA是可行的。

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圖3. 全電池性能

Achieving Uniform Li Plating/Stripping at Ultrahigh Currents and Capacities by Optimizing 3D Nucleation Sites and Li2Se-Enriched SEI. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202104689

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