背景介紹

具有高效電荷分離和轉移（CST）的半導體對于太陽能驅動的光電化學（PEC）生產有價值的燃料生產至關重要。沒有缺陷的純金屬氧化物半導體具有低載流子濃度，導致CST動力學緩慢。摻雜策略通常用于通過將外來原子引入半導體來調整電荷載流子轉移動力學來解決這個問題。然而，現有的摻雜劑選擇方法主要基于實驗試錯，不能以可控的方式有效地調節半導體的介電性能。由于摻雜劑選擇和經驗PEC響應之間復雜的結構-性能關系，預測摻雜劑對光電極PEC性能的影響仍然是一個挑戰。研究表明，在半導體光電極中摻雜劑的許多固有特性在摻雜策略中被忽略。因此，摻雜劑的選擇仍然是一個反復試驗的過程。如何開發一種有效的、通用的摻雜劑選擇標準來預測摻雜劑的影響和相應的PEC特性仍是一個尚未解決的問題。

近日，澳大利亞昆士蘭大學王連洲教授和王志亮博士、美國麻省理工學院孫世靜教授（共同通訊作者）等人報道了首次將機器學習（ML）應用于研究摻雜劑選擇的關鍵標準，以改善光電極的PEC響應。作者以氧化鐵（Fe₂O₃）為原型半導體候選材料，使用從17種類型的摻雜劑（每種摻雜劑包含有5種不同的摻雜劑濃度）獲得的數據來訓練ML模型。在ML研究中，作者采用了10個本征特征（例如原子序數、離子半徑、化學價態等）和1個加工特征（摻雜濃度）作為描述符，并應用了六種不同的算法，包括基線線性回歸（LR）、隨機森林回歸（RF）、梯度提升回歸（GB）、支持向量回歸（SVR）、K-最近鄰回歸（KNN）和神經網絡（NN）。

圖4.ML指導CuO光電陰極的設計

綜上所述，機器學習（ML）已被用于為基于金屬氧化物的PEC系統中的摻雜劑選擇提供深入的指導，重點是典型的Fe₂O₃光陽極。雖然目前的研究受到數據庫規模小和水氧化過程需要更精確描述符的限制，但是仍可以通過改進電荷分離和轉移（CST）實現良好的預測，以指導摻雜劑的選擇。實驗結果表明，化學態、離子半徑和金屬-氧（M-O）鍵形成焓是促進CST的三個最重要的摻雜劑選擇標準。通過預測實驗中研究的其他摻雜劑和其他基于金屬氧化物的系統，進一步證明了這種ML引導方法的多功能性。總之，這些發現為合理預測和設計性能更好的摻雜半導體材料鋪平了道路。