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李燦/施晶瑩ACS Catal.: 空穴存儲(chǔ)層促進(jìn)Ta3N5光陽(yáng)極上持續(xù)水氧化

空穴存儲(chǔ)層(HSL)策略已被證明是一種有效的界面改性方法，可以克服氮化鉭(Ta₃N₅)光陽(yáng)極的不穩(wěn)定性，并進(jìn)一步提高光電化學(xué)(PEC)水氧化反應(yīng)的性能。

因此，中國(guó)科學(xué)院李燦、施晶瑩等使用CoO_x/Ni(OH)_x雙層HSL來(lái)修飾Ta₃N₅，并系統(tǒng)地研究了CoO_x/Ni(OH)_x雙層在電荷分離和轉(zhuǎn)移中的獨(dú)特功能。

通過(guò)瞬態(tài)光電流光譜法、二極管器件、接觸電位差(CPD)和強(qiáng)度調(diào)制光電流光譜 (IMPS)分析表明，CoO_x/Ni(OH)_x雙層的裝飾可以實(shí)現(xiàn)起始電位偏移420 mV，增加400%光電流，并保護(hù)Ta₃N₅被光腐蝕。

由于增強(qiáng)的空穴存儲(chǔ)能力和更有利的空穴傳輸途徑，光陽(yáng)極在連續(xù)反應(yīng)30小時(shí)沒(méi)有明顯降解。另外，超薄CoO_x的帶內(nèi)電子態(tài)與高價(jià)鈷物種的形成相關(guān)，從而增強(qiáng)了空穴存儲(chǔ)能力。

此外，通過(guò)插入CoO_x/Ni(OH)_x雙層作為空穴存儲(chǔ)層，Ta₃N₅/CoPi光陽(yáng)極也實(shí)現(xiàn)了光電流增強(qiáng)(實(shí)現(xiàn)150%的光電流增強(qiáng)，在1.23 V下光電流密度達(dá)到4.80 mA cm^-2)。

這項(xiàng)工作將為定性地研究電荷轉(zhuǎn)移與界面層的價(jià)態(tài)交替之間的相關(guān)性提供新的見(jiàn)解。

Ultrathin cobalt oxide interlayer facilitated hole storage for sustained water oxidation over composited tantalum nitride photoanodes. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c0329

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