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港城大支春義AEM：以鋅負極調(diào)控為重點，深入了解水系鋅離子電池中的有機分子

可充電水系鋅離子電池（AZIBs）作為水系離子電池中的后起之秀，受到窄電壓窗口和不令人滿意的可逆性的限制，其主要原因是H₂O分子的高活性、副反應、鋅枝晶和陰極的結構退化。近年來，電解液調(diào)控的研究非常多，尤其是各種有機分子在穩(wěn)定鋅負極方面已顯示出顯著的效果，但對其高性能背后的機理探索還不夠深入。

香港城市大學支春義等首先評估了AZIBs負極側的基本反應和相應的進展，然后研究了最近研究中有機分子的作用，隨后深入了解了有機分子的作用，最后提出了幾種設計策略，通過在電解液中加入適當?shù)挠袡C分子，進一步探索高性能AZIBs。

圖1 水系電解液的水分解反應和電化學穩(wěn)定窗口中；HER和OER在水溶液中的Pourbaix圖

有機添加劑的先進性能通常體現(xiàn)在以下幾個方面：

1）覆蓋電極外表面，增強界面相容性，避免與水分子直接接觸，提高對鋅離子的親和力；

2）占據(jù)Zn離子的第一溶劑化殼層，從中排除水分子，降低水的活性；

3）與水分子形成氫鍵，降低水分子的活性，減輕與水相關的副反應；

4）有機分子或與Zn離子配位的陰離子優(yōu)選被還原形成原位SEI復合物；

5）水活性降低和孤立水的相互作用，都將水的還原和氧化帶轉移到越來越低的電位，從而產(chǎn)生超過2.0 V的高工作電壓；

6）水分子間的氫鍵斷裂使得先進AZIBs在相當?shù)偷臏囟龋ɡ?40℃）下仍具有高性能。

圖2 在AZIBs中開發(fā)原位SEI的幾種策略

鑒于此，溶劑化結構、表面吸附和SEI形成的調(diào)控在解決AZIBs中的問題方面取得了相當成功，促進了先進AZIBs的大規(guī)模探索。這些有機分子的特點和機理為如何選擇高效的有機添加劑提供了很好的指導：

1）它應該具有比H₂O更高的供體數(shù)，以促使H₂O在第一溶劑化殼中被置換；

2）應能與H₂O形成強相互作用，降低水活性；

3）對Zn表面具有較高的吸附能，以構建疏水但親鋅的層；

4）如果溶劑化結構中的陰離子或有機分子能夠被電化學還原，形成致密且堅固的SEI，它可以是Zn²⁺導電和電子絕緣的，那就更好了；

5）有機分子應無毒且沸點高，使先進的AZIBs適用廣范圍。

圖3 不同電解液的電化學穩(wěn)定窗口

Insight on Organic Molecules in Aqueous Zn-Ion Batteries with an Emphasis on the Zn Anode Regulation. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202102707

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